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南京农业大学JHM-AIE金属有机骨架靶向解离-Mn(III)荧光增强测定小麦中毒死蜱的生物富集

  • 2026-10-12 16:41:33
南京农业大学JHM-AIE金属有机骨架靶向解离-Mn(III)荧光增强测定小麦中毒死蜱的生物富集

第一作者:Jie Tang, Tingting Cai, Na Li

通讯作者:Jintong Liu

第一通讯单位:南京农业大学

DOI:10.1016/j.jhazmat.2025.137964文末「阅读原文」直达原文)


本文概览
本研究提出了一种基于锰(III)调控的聚集诱导发光金属有机框架(Mn-AIEMOF) 的荧光纳米传感器,用于高灵敏度、高选择性检测小麦中的有机磷农药毒死蜱(chlorpyrifos)。该传感器通过毒死蜱抑制抗坏血酸氧化酶(AAox)活性的特性,触发MOF结构坍塌并释放AIE配体,进而通过荧光增强实现定量检测,检测限低至 3.79 ng/mL,并成功应用于实际样品中毒死蜱的生物富集监测。

研究背景

毒死蜱作为广泛使用的有机磷农药,在环境中残留严重,威胁生态系统和食品安全。传统色谱检测方法虽可靠,但成本高、操作复杂,亟需开发简便、灵敏的替代技术。技术瓶颈:传统荧光材料易发生聚集导致淬灭(ACQ),而AIE材料在聚集状态下发光增强,但AIE-MOF传感器多采用“on-off”信号模式,背景干扰大、灵敏度受限。创新思路:本研究设计了一种以Mn(III)为活性中心的AIE-MOF,通过毒死蜱调控的酶抑制反应实现“off-on”型荧光增强检测,兼具高灵敏度与低背景干扰。

亮点·创新

新型AIE-MOF设计:以Mn(III)为金属节点,AIEgen配体(H₄TCPE)构建框架,实现AIEgens的高效负载与荧光淬灭背景控制。

目标响应型信号开关:利用毒死蜱抑制AAox的特性,通过抗坏血酸(AA)还原Mn(III)至Mn(II),触发MOF解体并释放AIEgens,在水中聚集产生强荧光。

高灵敏度与低检测限:检测限为3.79 ng/mL,远低于中国农业农村部规定的最大残留限值(0.2 mg/L)。实际应用验证:成功用于稻田水、土壤及小麦组织中毒死蜱的残留检测,回收率达97.79%~104.75%,并与HPLC方法结果高度一致。

环境友好性:反应释放的Mn(II)为植物必需微量元素,兼具环境相容性与潜在促进作物生长的作用。


主要内容

  • 合成方法
通过溶剂热法合成Mn-AIEMOF,形貌为六边形片状结构(直径约500 nm)
  • 检测机制

    荧光恢复原理:AA还原Mn(III)至Mn(II)导致MOF坍塌,释放的AIEgens在水中聚集发出强荧光;AAox氧化AA会抑制该过程,而毒死蜱通过抑制AAox活性恢复荧光信号。

  • 选择性抗干扰性

  • 对常见农药(如阿特拉津、马拉硫磷等)及离子(Na⁺、K⁺、Ca²⁺等)干扰具有高抗性,毒死蜱信号变化为其他农药的5倍以上。

  • 实际应用与生物富集监测

    实际样品检测:在稻田水、土壤及小麦组织中平均回收率为97.79%~104.75%,RSD<5.75%。

    生物富集追踪:毒死蜱暴露6天后,小麦根部和地上部富集量随浓度增加而上升,荧光法与HPLC结果无显著差异。

  • 稳定性
在30天连续测试及高湿度(40–90% RH)环境下,性能无显著衰减。
  • 理论计算支持

DFT模拟显示AgMeIm的能带结构在吸附乙醇后带隙从4.48 eV降至1.93 eV,证实其电子传输增强机制。分子动力学(MD)模拟证明材料在308 K下结构稳定。

总结与展望

本研究开发了一种基于Mn-AIEMOF的荧光传感器,通过毒死蜱抑制AAox活性的特异性反应,实现了对毒死蜱的高灵敏、高选择性检测,并在实际作物监测中展现出可靠性能。该策略可扩展至其他农药的检测(通过替换特定抑制酶),在食品安全快速检测、环境污染物监控等领域具有广阔应用前景。


    作者简介
    刘金彤,南京农业大学理学院副教授,硕士生导师,入选江苏省优青、江苏省双创计划-“双创博士”、江苏省青年科技人才托举工程、南京农业大学“钟山学者”学术新秀。主要从事功能化纳米探针构建及分析传感研究。2018年毕业于南京大学分析化学专业,并获博士学位,博士毕业论文获“南京大学优秀博士学位论文”。主持国家自然科学基金、国家重点研发计划项目、江苏省优秀青年基金、江苏省自然科学基金青年项目、国家重点实验室开放基金、中央高校基本科研业务费-“滨江基石”-优青专项等多项基金,并参与多项国家基金项目。

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