尽管生物炭被广泛用作催化剂载体，但其调控过渡金属中心氧化还原循环的机制仍未被充分理解。本文合成了钴铁氧体-生物炭复合材料用于活化过氧化氢和过氧单硫酸盐以降解诺氟沙星。CoFe₂O₄-BC/PMS体系在近中性pH下实现了高效的NOR去除，且金属浸出可忽略不计（Fe < 0.01 mg/L；Co < 0.20 mg/L）。电化学分析表明，CoFe₂O₄-BC复合材料协同增强了电荷转移动力学和物质传输。机理分析确定生物炭是关键电子穿梭体，加速了限速步骤Fe(II)/Fe(III)和Co(II)/Co(III)氧化还原循环，从而维持类Fenton反应。密度泛函理论计算表明，羟基自由基和硫酸根自由基主要攻击NOR的哌嗪环和苯环。降解通过羰基加成和哌嗪环开环进行，实现部分矿化为氟化物（18.6%）和硝酸盐（2.93%）。该体系在天然水体基质中得到验证，表现出优异的稳定性和适应性。最终，这项工作为抗生素修复提供了一种稳健的策略，并为释放多相类Fenton催化的全部潜力提供了理论见解。
图解
图 1.BC、CoFe₂O₄和CoFe₂O₄-BC的扫描电镜图像（a和b）、XRD谱图（c）、FTIR光谱（d）、电化学双电层电容（e）和EIS曲线（f）。
图 2.不同催化剂和PMS体系对NOR的去除效果（a），CoFe₂O₄-BC/PMS体系中PMS浓度（b）和催化剂投加量（c）的影响；不同催化剂和H₂O₂体系对NOR的去除效果（d），CoFe₂O₄-BC/H₂O₂体系中H₂O₂浓度（e）和催化剂投加量（f）的影响；CoFe₂O₄-BC/PMS体系中初始pH对NOR去除的影响（g），不同pH下NOR解离物种的分布（h），以及CoFe₂O₄-BC作为催化剂降解NOR的可重复使用性（i）。
图3.活性氧淬灭剂在CoFe₂O₄-BC/H₂O₂（a）和CoFe₂O₄-BC/PMS（b）体系中对NOR去除的影响，开路电位曲线（c），双室原电池系统示意图（d），双室原电池系统的i-t曲线（e），以及CoFe₂O₄-BC活化PMS/H₂O₂降解NOR的机理示意图（f）。
图4.原始和使用过的CoFe₂O₄-BC的Co 2p（a）、Fe 2p（b）、O 1s（c）和C 1s（d）XPS谱图。
图5.NOR的HOMO和LUMO分布（a），CoFe₂O₄-BC/PMS体系中NOR降解过程中提出的转化途径（b），NOR及其转化产物的发育毒性（c）、致突变性（d）和黑头呆鱼毒性（e）。
结论
成功合成了CoFe₂O₄-BC复合材料用于活化H₂O₂和PMS降解NOR。多孔生物炭载体提供了均匀的CoFe₂O₄纳米颗粒分布，并稳定了Fe(II)/Fe(III)和Co(II)/Co(III)的混合价态，这对类Fenton反应至关重要。生物炭作为电子穿梭体，加速了Fe(II)/Fe(III)和Co(II)/Co(III)氧化还原循环，显著增强了催化活性和稳定性。最佳的NOR去除发生在弱酸性至中性条件下，但在碱性pH下效率降低。降解效率随HA浓度的增加而受到抑制，且受Cl⁻显著抑制。NOR的降解主要通过哌嗪环和喹诺酮基团的转化进行。然而，部分降解中间产物的毒性可能超过NOR。在处理实际废水时，需要延长反应时间并优化试剂投加量以实现高矿化和解毒。总体而言，这项工作展示了一种可行的抗生素降解策略，并阐明了生物炭在介导电子转移过程中的关键作用。
本文链接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2026.176157
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