当前位置：首页>林业>文献速递|北京林业大学ACB:通过微生物燃料电池过氧单硫酸盐活化实现阿昔洛韦的高效低能耗降解

文献速递|北京林业大学ACB:通过微生物燃料电池过氧单硫酸盐活化实现阿昔洛韦的高效低能耗降解

2026-02-09 22:00:37

点击订阅公众号 | 前沿学术成果每日更新

第一作者：Haoyong Li, Zhao Liang

通讯作者：党岩教授

通讯单位：北京林业大学环境科学与工程学院

DOI:10.1016/j.apcatb.2025.125808

全文速览

过氧单硫酸盐（PMS）的电活化以产生硫酸根自由基（SO₄•⁻）对污染物处理的高级氧化过程至关重要。然而，现有研究主要依赖外部电源实现PMS电活化（电化学活化过氧单硫酸盐系统，EC/PMS），导致能耗和处理成本居高不下。本研究开发了结合微生物燃料电池（MFC）与电活化PMS系统的阿昔洛韦（ACV）降解方案。富集于阳极表面的电活性微生物硫还原革兰氏阴性杆菌（Geobacter sulfurreducens）呈现节律性电流生成。相较于液体培养条件，阳极定植菌株显著上调了与直接电子传递相关的基因表达。该MFC实现了550毫伏的稳定输出电压。经驯化后，阳极表面Geobacter丰度达27.4%，混合培养MFC性能显著提升，电压达967.5毫伏并实现阳极COD去除。两种系统在pH=4.0、10mg/L ACV及0.65mmol/L PMS条件下表现出最佳降解效果，其中SO₄•⁻与•OH协同促进ACV降解，SO₄•⁻贡献约55%的自由基作用。与传统电化学/磷酸盐系统相比，该混合燃料电池/磷酸盐系统展现出更优异的污染物去除效率和能源利用率，为高级水处理提供了可持续的解决方案。

图文摘要

引言

在本研究中，我们基于高电活性微生物硫还原芽孢杆菌（G. sulfurreducens）开发了一种用于降解乙酸的微燃料电池驱动型PMS活化系统。该系统采用石墨板作为电极，阳极接种成功形成以硫还原芽孢杆菌为主导的高电活性生物膜，阴极腔室则注入含乙酸的合成废水。通过系统评估关键操作参数（包括初始pH值、PMS用量、ACV浓度及共存阴离子的影响），全面研究了该MFC/PMS混合系统的ACV去除效率。通过代谢组测序与转录组分析，解析了微生物群落结构，并鉴定出编码阳极直接胞外电子传递相关蛋白的关键基因。利用液相色谱-质谱联用技术（LC-MS）识别中间产物，阐明了降解机制并提出潜在降解途径。此外，通过综合分析与生物测定方法，预测了降解过程中矿化效率与生物毒性演变的动态变化。综上，该生物电化学-高级氧化工艺（AOP）混合技术不仅为高效去除阿司匹林等难降解药物提供了新策略，更对开发可持续、能量中性的水处理范式具有重要启示意义。

同位素标记技术

图文导读

Fig. 1. Degradation of ACV and MFC performance by different catalytic systems. (a) Output voltage of MFC. (b) power density and polarisation curves of MFC during stable operation. (c) Degradation rate of ACV. (d) Kinetic Fit Curve. (e) k value. (f) PMS consumption rate.

Fig. 2. Effectiveness of MFC/PMS systems in degrading ACV under different operating conditions. (a) ACV degradation efficiency, (b) power density/polarization curves, and (c) k value with EEC under varying pH conditions. (d) ACV degradation efficiency, (e) power density/polarization curves, and (f) k value with EEC under varying initial ACV concentrations. (g) ACV degradation efficiency, (h) power density/polarization curves, and (i) k value with EEC under varying PMS dosages.

Fig. 3. Performance of the mixed-culture MFC/PMS system. (a) Output voltage across cycles during reactor startup. (b) Power density and polarization curves during system activation. (c) COD variation in anolyte during MFC operation. (d) ACV degradation efficiency under varying initial concentrations, (e) PMS dosages, and (f) pH conditions.

Fig. 4. Pure-culture MFC/PMS system (a) EPR spectra, (b) ACV degradation efficiency with quenchers, (c) Radical contribution percentages. Mixed-culture MFC/PMS system (d) EPR spectra, (e) ACV degradation efficiency with quenchers, (f) Radical contribution percentages.

Fig. 5. (a) Time-varying hydroxyl radical concentration, (b) Statistics of hydroxyl radical concentration in different reaction systems, (c) Reaction rate constants for the reaction of SO₄•^- and •OH with ACV[71], (d) Surface electrostatic potential of ACV, (e) Isosurfaces of the Fukui (-) (Data are presented in Supplementary Table S6 and Table S7), (f) Isosurfaces of the Fukui (0) (Data are presented in Supplementary Table S6 and Table S7).

研究意义

综上所述，通过利用微生物燃料电池激活活性炭（PMS）降解丙酸（ACV），构建了一套经济高效且节能的系统，展现出显著的应用潜力。该微生物燃料电池/活性炭系统表现出卓越的性能与稳定性，在pH值4、活性炭剂量0.65–1.3 mmol/L、初始丙酸浓度5–15 mg/L的条件下，实现了近100%的丙酸去除率。PMS的电化学活化主要归因于MFC产生的周期性电流。通过EPR谱分析、淬灭实验及无机离子效应分析，证实了SO₄•⁻与•OH的共存，其中SO₄•⁻起主导作用。在MFC启动过程中，输出电压稳步上升，伴随发电量显著提升，最大功率密度达187.1 mW/m²。阳极生物膜中Geobacter相对丰度激增至27.4%，编码胞外电子传递相关蛋白的基因（pilA、omcB、omcZ、omcS、omcT、omcE）表达上调。这些结果凸显了MFC/PMS系统卓越的PMS活化与ACV降解效能，不仅彰显其实际应用价值，更为推进电化学反应器在有机污染物降解领域的应用提供了关键性启示。

文献信息

：

Haoyong Li, Zhao Liang, Yinhui Huang, Chuanqi Liu, He Dong, Jinru Zou, Pengsong Li, Dezhi Sun, Yongze Liu, Yan Dang, High-efficiency and low-energy degradation of acyclovir through peroxymonosulfate activation by microbial fuel cells, Applied Catalysis B: Environment and Energy, 2026, https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2025.125808