湖南农业大学石星波教授团队:Ag单原子锚定ZnO纳米花复合材料的理性设计及其协同抗菌-乙烯清除性能在水果活性保鲜中的应用
- 2026-07-30 16:53:22
湖南农业大学食品科学技术学院石星波教授团队在《Chemical Engineering Journal（IF 13.3）》发表了《Rational design of Ag single-atom anchored ZnO nanoflower composites for synergistic antibacterial-ethylene scavenging in active fruit preservation》研究论文。针对采后果蔬损耗严重（全球年浪费超50%）及传统保鲜材料功能单一、依赖贵金属与外部能量输入等局限，通过将银单原子（AgSA）锚定于富含氧缺陷的氧化锌纳米花（ZnO NFs），构建了无需外部能量输入即可协同实现高效抗菌与乙烯清除的双功能保鲜材料AgSA/ZnO NFs。
研究通过密度泛函理论（DFT）计算表明，Ag单原子与ZnO氧缺陷产生了原子级协同效应，显著增强了对O₂的活化能力（E_ads = -1.51 eV，ΔG = -1.03 eV），使材料能够自发进行界面氧化反应。AgSA/ZnO NFs对革兰氏阴性菌（大肠杆菌和沙门氏菌）的抗菌效率达99.99%，对革兰氏阳性菌（金黄色葡萄球菌和单核细胞增生李斯特菌）的抗菌率达95.29%和93.60%，同时乙烯分解效率达39.83%。将AgSA/ZnO NFs制成小袋或复合膜，在常温储存条件下使香蕉货架期延长4天、草莓延长5天，效果优于传统包装。
抗菌性能评估表明，AgSA/ZnO NFs具有广谱抗菌活性，对革兰氏阴性菌（细胞壁薄）以物理穿刺为主，对革兰氏阳性菌（细胞壁厚）以ROS氧化损伤为主，其杀菌机制涉及三种协同通路：（1）纳米机械穿刺——花状纳米结构物理刺破细菌细胞壁与细胞膜；（2）氧化爆发——在穿刺破坏细胞壁后，AgSA/ZnO NFs诱导胞内ROS爆发，表现为NOX活性（大肠杆菌和金黄色葡萄球菌分别提高2.08倍和1.88倍）、SOD、CAT活性及MDA含量同步升高；（3）ROS驱动的生物分子损伤——过量ROS致基因组DNA断裂并泄漏至胞外（AGE分析证实），最终致细菌不可逆死亡。NAC（ROS清除剂）添加后抗菌活性显著下降，进一步证实了ROS在杀菌中的主导作用。
在乙烯清除性能方面，AgSA/ZnO NFs在暗态条件下即能有效分解乙烯，去除率达39.83%，反应速率常数较ZnO NFs提高约11倍。DFT计算揭示，AgSA/ZnO NFs对O₂的吸附能（E_ads = -1.51 eV）和自由能变化（ΔG = -1.03 eV）均显著优于AgNPs/ZnO NFs（-0.39 eV和0.1 eV），证实氧空位缺陷促进了O₂的捕获和活化。原位漫反射红外光谱揭示了乙烯氧化路径：C₂H₄ → HCHO → CO → CO₂。值得注意的是，部分HCHO中间体会氧化生成甲酸盐副产物，少量CO会强吸附在AgSA/ZnO NFs表面难以被进一步氧化，这解释了催化反应最终达到平衡的原因。
通过体外细胞毒性与体内小鼠实验评估AgSA/ZnO NFs的生物安全性。细胞毒性实验表明，AgSA/ZnO NFs在5–100 μg/mL浓度范围内，HepG2细胞存活率均>70%，符合ISO 10993-5标准对非细胞毒性材料的要求。体内毒性实验（ICR小鼠，1000 mg/kg体质量灌胃）显示，14天内小鼠无死亡及异常行为，主要器官未见组织病理学损伤，体质量及脏器系数与对照组无显著差异。16S rRNA基因测序显示，AgSA/ZnO NFs急性暴露（24 h）后肠道菌群多样性增加，有益菌Lactobacillus相对丰度提高；慢性暴露（14天）后菌群趋于稳定，表明微生物组恢复稳态。以上结果证实AgSA/ZnO NFs具有良好的生物安全性。
以香蕉为跃变型果实模型，AgSA/ZnO NFs小袋处理18天后，对照组果皮严重氧化变黑、果肉腐烂，处理组仅出现少量黑斑，外观最佳。处理组乙烯浓度降低76.09%，O₂消耗和CO₂产生均显著低于对照组，证实其乙烯清除能力在延缓呼吸代谢中的关键作用。同时，SOD活性升高，O₂⁻和H₂O₂积累降低，表明材料通过调控ROS动态平衡延缓衰老。最终，香蕉的感官品质（失重率2.64%）和营养品质（可溶性糖14.54 wt%）均优于对照组。
以草莓为非跃变型果实模型，将AgSA/ZnO NFs掺入壳聚糖/明胶基体制备复合膜。对照组第3天即出现表面变质，第4天出现酶促褐变和霉菌，处理组在储存期间外观良好，且二次应用仍能维持新鲜度6天。处理组O₂、CO₂和乙烯浓度均显著低于对照组，证实其在低乙烯浓度下仍具清除能力。SOD活性最高、O₂⁻和H₂O₂最低，表明复合膜通过激活抗氧化防御系统缓解氧化胁迫。此外，草莓的总酚、花青素和可溶性糖含量均优于对照组。
综上，该双功能保鲜材料AgSA/ZnO NFs，利用氧缺陷位点稳定孤立Ag活性位点，降低O₂吸附与活化能垒，实现自发的ROS生成和界面氧化反应。该材料抗菌率达99.99%，乙烯清除率39.83%，且生物安全性良好。制成小袋或复合膜后，常温下使香蕉和草莓货架期分别延长4天和5天，效果优于传统包装。该缺陷锚定单原子策略在食品保鲜领域具有重要应用前景。
原文链接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1385894726010430
信息来源：农业纳米科技
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