苯酚作为一种典型的挥发性有机污染物，在木材加工，肥料、焦炭和塑料等制造工业过程中被大量排放，对环境和人类健康构成严重威胁。这种具有致癌性的污染物不仅可以通过工业废水进入水体，还能以蒸气形式通过呼吸系统进入人体。苯酚的水溶性和化学稳定性使其能够在环境中长期存在，破坏生态系统平衡。传统的水处理方法对苯酚这类顽固有机污染物往往效果有限。近年来，基于PMS的高级氧化工艺因其能产生强氧化性自由基而备受关注。然而，如何高效激活PMS以提升自由基产率仍是该领域的研究难点。尖晶石型铁氧体CoFe2O4因其理想的电子结构、优异的铁磁性和过渡金属特性，被认为是极具潜力的PMS活化催化剂。但其在实际应用中易发生颗粒团聚，导致活性位点减少，催化性能下降。
为解决这一难题，本研究通过创新设计，将MXene衍生的TiO2@C与磁性CoFe2O4结合，构建了S型异质结催化剂CoFe2O4/TiO2@C。TiO2@C不仅提供了高比表面积和稳定载体，还通过碳层增强了电子传导能力。CoFe2O4则通过Fe/Co双金属协同效应高效活化PMS，同时赋予催化剂磁分离特性。实验表明，CoFe2O4/TiO2@C在模拟太阳光和PMS共存条件下表现出卓越的催化活性，远超单一组分（TiO2@C或CoFe2O4）的效果。此外，研究还系统探讨了催化剂用量、PMS浓度、pH值及共存离子对降解效率的影响，证实了其在复杂水体中的适用性。这项研究不仅为酚类污染治理提供了高效解决方案，还为设计多功能异质结催化剂开辟了新路径，具有重要的环境应用价值。
Scheme 1. Preparation of the CFOTC catalyst
Fig. 1. SEM images of (a) MXene, (b) TiO2@C, and (c) CoFe2O4/TiO2@C (CFOTC); TEM and (d) HRTEM images of CFOTC; and (e) elemental mapping image of CFOTC
Fig. 2. (a) XPS survey spectra and (b–f) high-resolution Ti 2p, O1 s, C 1s, Co 2p, and Fe 2p XPS spectra of CoFe2O4/TiO2@C and TiO2@C
Fig. 3. (a) XRD patterns of Ti3AlC2, Ti3C2, TiO2@C, and CoFe2O4/TiO2@C; (b) steady-state PL spectra of P25, CoFe2O4, TiO2@C, and CoFe2O4/TiO2@C (CFOTC); and (c) UV–vis DRS spectra of P25, TiO2@C, and CFOTC; and (d) hysteresis loops of CFOTC and TiO2.
Fig. 4. (a) Catalytic degradation efficiency of CFOTC under different conditions: effects of (b) photocatalyst dosage, (c) initial phenol concentration, (d) PMS concentration, (e) solution pH, and (f) inorganic anions and humic acids (0.2 mmol/L) on photocatalytic degradation efficiency (conditions: catalyst = 0.1 g/L 1-CFOTC; PMS = 0.8 g/L; pH = 7; phenol concentration = 40 mg/L).
Fig. 5. (a) EIS spectra of CoFe2O4/TiO2@C (CFOTC) and TiO2@C; (b) photocurrent responses of TiO2@C and CFOTC in the presence and absence of PMS; (c) M–S diagram of TiO2@C; Spin-trap spectra of (d) DMPO–·OH, SO4·−, (e) DMPO–·O2−, and (f) TEMPO–1O2 in aqueous solutions.
Fig. 6. Synergistic photo-PMS mechanism of phenol degradation by CoFe2O4/TiO2@C
Fig. 7. Proposed phenol-degradation pathways
本研究开发的CoFe2O4/TiO2@C磁性催化剂在环境污染治理领域具有重要的科学价值和应用前景。该研究通过构建S型异质结，显著提升了光生载流子的分离效率，解决了传统光催化剂电子-空穴复合率高的问题，为设计高效异质结催化剂提供了新思路。利用MXene衍生的TiO2@C作为载体，不仅提高了催化剂的比表面积和稳定性，还通过碳层增强了电子传导能力，这一材料设计策略可推广至其他环境催化体系。在实际应用层面，CoFe2O4/TiO2@C催化剂展现出优异的PMS活化性能，能在15分钟内降解80%的苯酚污染物，且具有磁回收特性，解决了传统催化剂难以回收的难题。该技术操作简单、成本可控，适用于工业废水处理，为有机污染物治理提供了绿色高效的解决方案。此外，通过系统研究自由基作用机制和降解路径，为理解高级氧化过程提供了理论依据，对推动水处理技术的发展具有重要意义。这项研究不仅具有环境效益，也为磁性催化材料的开发奠定了基础。
Zichu Hu, Wanqi Zhang, Zhechen Liu, Xiaotao Zhang*, Ximing Wang*. (2025). Construction of CoFe2O4/TiO2@C S-scheme heterojunction and removal of phenol by activated peroxymonosulfate.
https://doi.org/10.1016/j.jallcom.2025.179992
通讯作者介绍
张晓涛教授，博士生导师，林业工程，内蒙古农业大学。中国木材科学学会理事，内蒙古自治区化学学会理事等。获内蒙古自然科学二等奖，国家梁希林业科学技术二等奖，中国国际“互联网＋”大学生创新创业大赛国家铜奖，内蒙古“英才兴蒙”高层次人才，内蒙古“草原英才”青年创新人才等。主要从事新林业学科中生物质功能纳米复合材料在环境污染治理中的应用及固体废弃物的资源化利用的研究工作。主持参加国家十三五重点研发项目、国家自然科学基金、国家林业公益性科研专项20余项科研项目等。在国际知名期刊Journal of Hazardous Materials、Separation and Purification Technology、International Journal of Biological Macromolecules、Journal of Materials Chemistry A、ACS Applied Materials & Interfaces等发表学术论文50余篇，授权国内外专利30余项，颁布国家/团体/行业/地方标准5项，出版学术专著3部，出版规划教材3部等。目前主要的研究方向涵盖生物质基功能材料的结构设计及合成、新型环境污染物的治理、过氧化物催化技术、光催化技术等。
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