江西农业大学·福州大学·Small· 气凝胶·Janus结构·光热效应·海水电解·界面蒸发
空心RuSe₂–MoSe₂@NC微球/壳聚糖气凝胶Janus电极用于太阳驱动光热促进的同步海水电解与蒸发为同时缓解“绿色制氢与淡水短缺”两大全球性难题,江西农业大学与福州大学团队构建了由空心花状RuSe₂–MoSe₂@NC微球与壳聚糖(CS)气凝胶耦合、并嵌入导电碳黑(CB)与镍泡沫的Janus(双面不对称)复合电极。该电极通过“催化剂—气凝胶复合一体化”策略实现结构—功能协同:空心花状RuSe₂–MoSe₂@NC与N掺杂碳提供高比表面积与多活性位点;CB提升电导;CS气凝胶赋予强亲水与热绝缘,从而在碱性海水中兼具高效整体水分解(OWS)与高效界面蒸发能力。实验表明:在1.0 m KOH + 海水中,作为双电极时于100 mA cm⁻² 仅需1.81 V;在1 kW m⁻² 光照下进一步降至1.77 V,显示出显著光热促反效应。作为太阳界面蒸发器,蒸发速率达2.80 kg m⁻² h⁻¹,光热转换效率92%。性能来源于多尺度结构设计:空心花状微球与N掺杂碳带来更多活性位与快速载流子传输;CS气凝胶增强润湿并降低界面热损失;Janus结构与镍泡沫导热耦合构建“前热后冷”的温差驱动盐迁移通道,实现抗结盐与持续蒸发。除核心指标外,材料在HER/OER中表现出更小的Tafel斜率与电荷转移电阻(Rct),并在100 h稳定测试中保持形貌与相结构基本不变,体现出优良耐久性。由此,作者提出“光热—电催化—界面传质”一体协同范式,为海水制氢与淡化的场景融合提供了新路径。相关论文以“Hollow RuSe2–MoSe2@NC Microsphere/Chitosan Aerogel Janus Electrode for Solar-Driven Photothermal-Promoted Synchronous Seawater Splitting and Evaporation”为题,发表在Small上。技术路线图(部分)如下:研究动机:在可再生能源转型与水资源短缺的双重驱动下,迫切需要在同一体系内实现高效海水电解制氢与太阳界面蒸发淡化,降低系统复杂度与能耗。前人瓶颈:高效海水电解催化与高通量界面蒸发多为各自独立优化,跨尺度耦合设计不足;蒸发器普遍受盐结晶“污染—失效”,同时传统电解主要依赖整体加热、能量利用低。本工作方案:设计RuSe₂–MoSe₂@NC/CB/CS Janus复合电极,利用空心花状NC载体与RuSe₂/MoSe₂ 协同提升活性与导电;CB增强电极电导与光吸收;CS气凝胶提高亲水与热绝缘。构建“前热后冷”的非对称结构,实现光热自升温、界面蒸发、盐迁移与电催化OWS的协同运行。引出关键问题:如何在电极尺度上同时优化(i)活性位点与传质通道,(ii)光热耦合与界面温差,(iii)抗结盐与长期稳定性,并将其转化为OWS与蒸发效率的可量化提升。图1 中文图注:(A)RuSe2–MoSe2@NC/CB/CS 的合成示意图(包括 Mo‑PDA 前驱体构筑、负载 Ru³⁺、高温硒化/碳化与 CS 气凝胶复合、交联与冻干形成 Janus 结构)。图2 中文图注:(a)RuSe2–MoSe2@NC 的 SEM;(b, c)RuSe2–MoSe2@NC/CB/CS 的 SEM。(d)30%RuSe2‑MoSe2@NC、20%RuSe2‑MoSe2@NC、15%RuSe2‑MoSe2@NC、10%RuSe2‑MoSe2@NC、MoSe2@NC 与 RuSe2 的 XRD。(e)RuSe2‑MoSe2@NC 与 MoSe2@NC 的 N₂ 吸脱附等温线(BET)。(f)RuSe2‑MoSe2@NC 与 MoSe2@NC 的孔径分布(BJH)。(g–i)RuSe2‑MoSe2@NC 的 XPS:Mo 3d、Ru 3p、Se 3d。图3 中文图注:(a–c)RuSe2–MoSe2@NC 的 TEM;(d, e)HRTEM 晶格条纹;(f)SAED 衍射图;(g)EDX 元素分布(Mo、Ru、Se、C、N、O 均匀分散)。图4 中文图注:1.0 m KOH + 海水体系下所合成催化剂的电解水性能。(a)HER 的 LSV 极化曲线;(b)10 与 100 mA·cm⁻² 过电位柱状图;(c)Tafel 斜率;(d)Nyquist 图及等效电路。(e)OER 的 LSV;(f)10 与 100 mA·cm⁻² 过电位;(g)Tafel 图;(h)Nyquist 及等效电路。(i)OWS 的 LSV 极化曲线。图5 中文图注:在 1.0 m KOH + 海水中的比较:RuSe2–MoSe2@NC/CB/CS、RuSe2–MoSe2@NC/CS、RuSe2–MoSe2@NC 与 CB/CS 的电解水性能。(a)HER 的 LSV;(b)10 与 100 mA·cm⁻² 过电位;(c)Tafel;(d)与已报道 HER 催化剂的比较。(e)OER 的 LSV;(f)10 与 100 mA·cm⁻² 过电位;(g)Tafel;(h)与已报道 OER 催化剂的比较。(i)OWS 的 LSV。图6 中文图注:(a)RuSe2–MoSe2@NC/CB/CS 与 RuSe2–MoSe2@NC 的 UV–vis–NIR 吸收谱。RuSe2–MoSe2@NC/CB/CS 在光照前后于碱性海水中的电解性能:(b)HER 的 LSV;(c)Tafel。(d)OER 的 LSV;(e)Tafel。(f)OWS 的 LSV(1 kW·m⁻² 光照下电压降低至 1.77 V)。图7 中文图注:太阳界面蒸发性能。(a)在 1 kW·m⁻² 模拟太阳与暗场下,纯水与 RuSe2–MoSe2@NC/CB/CS 的质量变化;(b)蒸发速率;(c)与已报道蒸汽产生器的比较;(d)蒸发过程中受光面温度变化与红外热像(插图);(e)Janus 结构示意(前热后冷、循环对流与抗结盐)。图8 中文图注:光热海水电解–蒸发耦合装置。(a)装置示意与局部实物图;(b)实物照片;(c)户外测试时温度、光强与太阳能板电压随时间变化;(d)淡水、H₂ 与 O₂ 的收集量。提出“催化剂—气凝胶复合一体化”的Janus电极理念,将空心花状RuSe₂–MoSe₂@NC与CB、CS气凝胶及镍泡沫耦合,实现电催化/光热/传质多物理场协同。构建前后非对称(Janus)结构与导热路径,形成稳定温差驱动的盐迁移回路,长期抑制盐结晶并维持高效蒸发。利用光热升温降低反应能垒,显著降低 OWS 工作电压(100 mA cm⁻²:1.81 V→1.77 V,1 kW m⁻²)。通过N掺杂碳与空心花状微球放大比表面积与活性位,结合CB提升电导、CS提升润湿性,系统性降低Tafel斜率与Rct并提升100 h稳定性。材料原料:多巴胺(PDA)前驱体、(NH₄)₂Mo₇O₂₄、RuCl₃、Se粉、壳聚糖(CS)、醋酸、戊二醛(GA)、碳黑(CB)、镍泡沫等。合成策略:乙醇/水(2:1)体系中PDA自聚于胶束形成空心微球,Mo₇O₂₄⁶⁻诱导花状外层;分散干燥负载Ru³⁺ 得到Mo‑PDA@Ru;与Se粉高温硒化并碳化骨架,获得空心花状RuSe₂–MoSe₂@NC;在弱酸性CS溶液中引入CB与RuSe₂–MoSe₂@NC,并置入预洗镍泡沫,经GA交联与冻干得到RuSe₂–MoSe₂@NC/CB/CS Janus电极。合成机理关键词:自聚/碳化、硒化反应、N掺杂碳骨架、席夫碱(C═N)交联、Janus非对称构型。材料性能优势:100 mA cm⁻² 电解电压1.81 V(光照1 kW m⁻² 时1.77 V);蒸发速率2.80 kg m⁻² h⁻¹,光热效率92%;Tafel斜率与Rct低、亲水性显著增强、100 h稳定。应用领域简写:能源转换(EC;OWS)、太阳界面蒸发(SIE)、海水淡化(SWD)。主要性能表现:在碱性海水中HER/OER双优,整体水分解(阴阳极同材)于100 mA cm⁻² 仅需1.81 V;光照后进一步降至1.77 V;界面蒸发速率2.80 kg m⁻² h⁻¹,效率92%。性能支撑机制:光热升温加快电荷转移与反应动力学;空心花状多级孔结构与N掺杂碳提供高活性位与快速电子通道;CS气凝胶增强润湿与热局域;CB增强光吸收与导电。结构/原料设计赋能:花状空心微球(高比表面积/可达格栅扩散)、N‑掺杂碳(活性调控/导电)、CS气凝胶(亲水/隔热)、Janus结构+镍泡沫(温差与盐迁移回路)。次要性能表现:更小Tafel斜率与Rct,长期电解形貌与相基本稳定;蒸发过程中持续抗盐结晶。机理支撑:席夫碱网络提升力学与稳定性;温差诱导对流促盐向背面迁移与回溶,维持光吸收与水通道畅通。结构/原料归因:RuSe₂/MoSe₂ 协同、N‑C基体、CB/CS复合界面与非对称热管理。材料综合特性汇总:电催化(低电压/高电流/低阻抗)与蒸发(高通量/高效率/抗结盐)兼具的一体化Janus电极。典型应用方向:海水制氢与并联淡化、离网或弱电网区域的太阳能—电解耦合装备、岸基或岛屿供氢供水系统。具体表现指标:OWS(100 mA cm⁻²)电压1.81 V(光照下降至1.77 V);蒸发2.80 kg m⁻² h⁻¹;光热效率92%;100 h稳定无显著退化。核心贡献:提出光热—电催化—传质耦合的一体化Janus电极范式,打通海水电解与界面蒸发的系统边界,显著降低能耗与复杂度。科学或工程意义:在实际太阳环境下实现并行制氢与蒸发,为分布式能源与水资源获取提供可行架构与材料学依据。潜在拓展应用:与光伏/光热组件、膜分离与储氢系统集成;针对复杂盐水/污水的耐污设计;面向近海/岛礁/应急保障的模块化装置。2)机理:席夫碱交联·光热耦合·非对称热管理·盐迁移/对流3)性能:整体水分解·低Tafel斜率·低电荷转移电阻·高蒸发速率·高光热效率·抗结盐·长期稳定4)应用:海水电解·太阳界面蒸发·海水淡化·分布式能源—水系统研究单位(中文):江西农业大学化学与材料学院;福州大学化学工程学院DOI: 10.1002/smll.202514570本公众号发布的内容(包括但不限于文字、图片、视频、音频及设计素材等),如有侵权,请联系删除。我们始终尊重知识产权,严格遵守《中华人民共和国著作权法》等相关法律法规,致力于维护健康的内容创作环境。欢迎大家投稿,联系邮箱:Gel_hub@163.com