Food Hydrocolloids| 油脂不饱和度对双凝胶线性 / 非线性流变行为及稳定性的影响
近日，东北农业大学团队在《Food Hydrocolloids》期刊上发表了题为《The unsaturation degree of oils effects the linear/non-linear rheological behavior and stability of bigel》的研究性论文（一区，IF：12.4）。该研究以橄榄油、红花油、亚麻籽油为模型油，制备单甘酯基 oleogel 与羟丙基甲基纤维素水凝胶复合双凝胶（bigel），系统探究了油脂不饱和度对 bigel 微观结构、热稳定性及线性 / 非线性流变行为的影响，揭示了低不饱和度油脂（橄榄油）因脂肪酸链线性结构促进凝胶因子有序堆积，强化界面作用与网络强度，而高不饱和度油脂因链结构弯曲破坏组装稳定性的机制，为健康脂肪替代品的配方优化提供了理论支撑。
双凝胶（bigel）是通过可控混合条件将油凝胶（oleogel）与水凝胶（hydrogel）复合形成的半固体双相体系，整合了两类凝胶网络的结构优势，能抑制液滴迁移、提升体系稳定性，同时实现塑性流动与弹性恢复的优化平衡，其润滑性和流变学特性与动物脂肪相似，因此常作为高脂食品（如蛋黄酱、沙拉酱、奶油）的部分或完全替代品，在保持相似口感和加工性能的同时降低热量摄入，具有重要的健康食品应用价值。
双凝胶的优良结构与宏观性能由配方和加工参数共同调控，包括油凝胶与水凝胶比例、相结构与浓度、添加剂、混合温度及储存条件等。油凝胶作为核心结构单元，其油相占比通常超过 90%，其物理化学性质会显著影响油凝胶的微观结构与稳定性，进而决定双凝胶的质地、流变学特性及整体性能。脂肪酸不饱和度作为油脂的关键属性，会从根本上塑造油脂的物理化学性质，进而调控油凝胶及其他含油体系的微观结构与宏观性能，但这种影响具有显著的体系依赖性：在动物蜡基油凝胶中，高不饱和度油脂可增强凝胶因子堆积与相互作用，提升网络密度和机械强度；而在植物蜡和硬脂酸体系中，高不饱和度油脂会干扰晶体成核并破坏网络形成；在复合体系中，油脂不饱和度还可通过调控油水界面行为影响体系稳定性，但改性与未改性的界面活性物质（如蛋白质）对油脂不饱和度的响应存在差异，导致相关研究结论不一致。
目前，关于油脂对双凝胶影响的研究较为有限，已有研究表明高饱和油（如椰子油）会限制单甘酯基油凝胶网络形成，而不饱和油（如橄榄油）可与单甘酯形成稳定的 β- 晶体网络并提升双凝胶硬度；同时，油脂分子与水凝胶因子的相互作用也不可忽视，如高极性大豆油可增强与明胶的结合，富含二酰甘油的大豆油能与羟丙基甲基纤维素（HPMC）更高效相互作用，进而改善双凝胶性能。这些研究表明，油脂会通过油凝胶特性及与水凝胶的相互作用，影响双凝胶的质地、机械稳定性、保油性和加工耐受性，这对涂抹酱、人造黄油替代品等结构化脂肪体系的性能至关重要。然而，现有研究多基于小振幅振荡剪切条件开展，对大变形下油脂不饱和度影响双凝胶稳定性的机制尚未明确，而这一机制对双凝胶基材料的实际应用至关重要。因此，系统阐明油脂不饱和度对双凝胶结构与性能的调控作用，不仅是理解其构效关系的核心，也能为双凝胶配方中油脂的合理选择提供理论依据，成为本论文开展的核心背景。
油脂不饱和度显著影响双凝胶（bigel）的微观结构与稳定性，且强度随油脂不饱和度升高而降低。低不饱和度的橄榄油（C18:1）形成的双凝胶（OO-BGs）具有最致密均匀的网络结构、最窄的粒径分布及最低的分子迁移率，其横向弛豫时间范围最窄、热焓值最高，热稳定性最优；而高不饱和度的红花油（C18:2）和亚麻籽油（C18:3）形成的双凝胶（SO-BGs、LO-BGs）结构松散，存在明显空隙与分层现象，分子约束力弱，稳定性较差，其中亚麻籽油双凝胶的结构完整性与稳定性最弱。
油脂不饱和度主导双凝胶的线性与非线性流变行为。OO-BGs 表现出最高的弹性模量、屈服应力与稠度系数，频率依赖性最低，剪切变稀行为显著，且在触变性测试中结构恢复度最优，展现出极强的抗变形能力；在大振幅振荡剪切下，其弹性 Lissajous-Bowditch（LB）曲线面积最小，应变硬化程度最高，粘性 LB 曲线收缩最早，剪切 thinning 效应最显著，加工适应性最优。相比之下，SO-BGs 与 LO-BGs 的弹性与屈服应力更低，结构易在剪切作用下发生不可逆破坏，其中 LO-BGs 的流变性能最差，大变形下易软化坍塌，成型性不佳。
油脂不饱和度通过分子结构与界面作用调控双凝胶性能。橄榄油的单不饱和脂肪酸（C18:1）具有线性分子结构，能促进单甘酯（MG）的有序堆积，强化 oleogel 网络强度，同时其羧基易延伸至水相，与羟丙基甲基纤维素（HPMC）形成更强的氢键与范德华力，提升界面膜致密性；且橄榄油体系中凝胶因子的扩散、渗透与重排速率最快，界面压力最高，进一步稳固双凝胶结构。而高不饱和度油脂的脂肪酸链因多双键呈现弯曲构型，破坏凝胶因子有序组装，削弱分子间作用力与界面相互作用，导致双凝胶结构松散、性能劣化。
Fig. 1. Schematic diagram of the micro-structure of bigels. (A1∼A5, B1∼B5, C1∼C5) CLSM images; (a1∼a5, b1∼b5, c1∼c5) 3D-CLSM images; A, B, and C represent OO-BGs, SO-BGs, and LO-BGs, respectively; b4-1 and c4-1 are magnified images of the regions within the white boxes in b4 and c4, respectively; the scale bar is 100 μm. 1∼5 indicates a gradual increase in oleogel content.
Fig. 2. Microstructural stability of bigels. (A1∼A3) Distribution of transverse relaxation times of OO-BGs, SO-BGs, and LO-BGs, respectively; (B1∼B3) DSC thermograms of OO-BGs, SO-BGs, and LO-BGs, respectively.
Fig. 3. Rheological properties of bigels. (A1∼A3) Frequency scanning of OO-BGs, SO-BGs, and LO-BGs, respectively; (B1∼B3) Viscosity of OO-BGs, SO-BGs, and LO-BGs, respectively; (C1∼C3) Thixotropic recovery of OO-BGs, SO-BGs, and LO-BGs, respectively.
Fig. 4. Strain scanning of bigel in linear and nonlinear regions. (A1∼A3) Strain scanning of OO-BGs, SO-BGs, and LO-BGs, respectively; (B) Critical strain (γc); (C) G′ value at the endpoint of LVR; (D) Yield stress (τ0).
Fig. 5. The strain elastic characteristics of bigels. (A) Elastic LB curve at an oscillation frequency of 1.0 Hz, showing strain amplitudes ranging from 1% to 500%; (B1∼B5) Heat maps of the normalized e3/e1 values, illustrating the different regions of strain stiffening/softening of bigels. (C1∼C5) Stiffening index S values. 1∼5 indicates a gradual increase in oleogel content.
Fig. 6. The strain viscosity characteristics of bigels. (A) Viscosity LB curve at an oscillation frequency of 1.0 Hz, showing strain amplitudes ranging from 1% to 500%; (B1∼B5) Heat maps of the normalized v3/v1 values, illustrating the different regions of strain stiffening/softening of bigels. (C1∼C5) Stiffening index T values. 1∼5 indicates a gradual increase in oleogel content.
Fig. 7. The adsorption dynamics of the gelator at different oil-water interfaces and the multiple light scattering results of different bigel systems: (A1) The π versus root time (t1/2); (A2) The ln [(π10800-πt)/(π10800-π0)] versus time plot. The slopes of Kdiff, Kp and Kr represent the diffusion rate, the penetration, and the structural rearrangement rate, respectively. (B1∼B3) The backscattering light (ΔBS) intensity changes and (C) The Turbiscan Stability Index (TSI) of different bigel systems during 2 h.
Fig. 8. Schematic diagram of intermolecular interactions in the bigel. (A) FT-IR spectra of three bigel systems; (A1) enlarged view of the peak vibration at 3300 cm−1; (A2) enlarged view of the peak vibration in the range of 2850-2950 cm−1. (B1-B3) Schematic representation of the binding of OO, SO, and LO with MG; (b1-b3) Schematic representation of the binding of OO, SO, and LO with HPMC. (C) Schematic illustrating the interfacial behaviour mechanisms of fatty acids with varying degrees of unsaturation.
https://doi.org/10.1016/j.foodhyd.2026.112532
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