这项工作中，华东理工大学的 Jiaxi Wang 和 Qian Sui 等人，针对上海郊区自给农业模式下种植的蔬菜，系统调查了 31 种PFAS的赋存特征，并溯源了叶菜与根菜中积累差异的来源。研究发现，叶菜的总 PFAS 浓度（32–64 ng/g dw）普遍高于根菜（23–29 ng/g dw），且组成差异显著。通过多介质源解析和实验室模拟，作者揭示了大气沉降是造成这一差异的关键因素，同时利用质谱成像技术阐明了 PFAS 经叶片表皮渗透和质外体途径向叶肉转运的微观机制。
自给农业是全球许多地区居民蔬菜摄入的重要来源，但其 PFAS 暴露风险长期被忽视。这类蔬菜通常不受市场抽检覆盖，居民往往认为其更“安全”，但本研究显示其 PFAS 水平可与商品蔬菜相当，甚至因持续大气输入而累积。该研究首次在真实田间尺度上对比了叶菜与根菜的积累模式，还将传统化学分析与原位质谱成像结合，直观展示了 PFOS 在叶片中的分布路径，为复杂环境介质中污染物溯源提供了范式。对于关注食物链传递、农业产区污染防治以及新材料环境行为的读者，这项工作的发现不仅揭示了大气沉降作为被低估的暴露途径，也为农产品安全标准的制定提供了重要方法借鉴和决策依据。
区域调查：叶菜 PFAS 累积显著高于根菜
在上海郊区 24 个自给农业地块采集了 5 种蔬菜及对应土壤，共检出 24 种 PFAS。其中 PFOA 和 PFOS 的检出频率分别高达 100% 和 92%，中位浓度分别为 38.4 和 27.3 ng/g dw。整体上，叶菜（上海青菜、芹菜、大白菜）的总 PFAS 浓度均值在 32–64 ng/g dw 之间，而根菜（红萝卜、白萝卜）仅为 23–29 ng/g dw，主成分分析清晰地将叶菜与根菜样品分开，差异极显著（p < 0.01）。不同蔬菜间的差异可能与叶片形态、角质层组成以及生长周期有关，根菜可食部分不与大气直接接触，PFAS 主要来自土壤但生物有效性较低，而短链 PFAS 如 PFBA 和 PFPeA 在叶菜中占比更高，可能与它们更易在植物体内转运有关。
值得注意的是，各采样点土壤中 PFAS 的浓度和组成高度相似，暗示单一的土壤来源无法解释蔬菜间的差异。进一步比较发现，大白菜的总 PFAS 浓度显著高于其他叶菜，且短链 PFCA 占比更高。作者推测这与大白菜较高的蛋白质含量和较大的叶面积有关：大叶片更易截留大气颗粒物，蛋白质可能通过改变细胞膜亲脂环境或蒸腾作用促进 PFAS 的吸收和向地上部转运，体外实验也证实了蛋白质对 PFAS 吸附的影响。尽管大白菜生长周期短，但其快速积累 PFAS 的特性值得关注。
源头解析：大气沉降是叶菜 PFAS 的重要来源
为明确叶菜高累积的来源，作者在典型自给农田开展了多介质同步采样，包括蔬菜叶片、土壤、灌溉水和大气颗粒物。K-means 聚类显示，叶片 PFAS 组成与灌溉水的相似度最高，与大气颗粒物次之，与土壤差异最大。尤其全氟庚酸（PFHpA）仅在大气颗粒物和叶片中检出，而在水和根中未检出，成为大气沉降贡献的直接指纹。PFHpA 的挥发性强于长链 PFAS，易吸附于颗粒物上，因此成为独特的示踪物。聚类分析中叶片与灌溉水的同源性高，还暗示叶面可能通过接触水面释放的 PFAS 或灌溉水飞溅而间接吸收，该多介质源解析为后续精准阻控提供了方向。
通过比较田间叶菜与室内仅靠根系暴露的叶菜的转移因子（TF），作者发现田间叶菜中短链 PFBA、PFPeA 和 PFDA 的 TF 值分别为 5.8、7.4 和 1.6，显著高于室内对照（3.1、3.2 和 0.04）。室内对照排除了大气叶面接触，TF 仅反映根系吸收和向上转运能力；田间 TF 大幅提高，尤其对于难从根转运的 PFDA，有力表明叶片直接从大气中吸收是叶菜高累积的重要原因。该发现提示，传统基于根系吸收的风险评估模型可能低估了叶菜类蔬菜的 PFAS 暴露量，在进行农产品安全评估时必须将大气沉降纳入关键暴露途径。
室内实验：叶面吸收效率远超根吸收
在控制条件下，作者定量比较了等量 PFOS 暴露下韭菜的根吸收与叶面吸收效率。实验将韭菜幼苗分为根暴露和叶面暴露两组，暴露液中 PFOS 浓度均为 100 μg/L，处理 24 h 后测定组织浓度，叶面暴露通过直接喷施于叶片并避免溶液接触根部。结果显示，叶面暴露的 PFOS 吸收效率约为根暴露的 2 倍。当使用脱落酸（ABA）诱导气孔关闭后，叶面吸收效率并未显著下降，说明气孔途径对 PFOS 进入叶片的贡献很小。ABA 通过抑制气孔保卫细胞运动证实气孔开度变化不影响 PFOS 进入，从而排除了气孔途径，将主要路径指向了叶片角质层的直接渗透。
这一结论与以往针对某些有机污染物的认知不同，突显了 PFAS 的独特界面行为。PFOS 具有中等 log Kow（约 6.0）和极低的蒸汽压，传统上认为难以穿透角质层，但植物角质层并非绝对均质的疏水屏障，其蜡质组分间存在亲水纳米通道，允许适当大小和极性的分子通过。PFOS 的磺酸基头使其具有一定极性，且分子尺寸（约 0.8 nm）小于某些已知可穿透角质层的有机污染物，这或许解释了其直接渗透能力。该发现打破了 PFAS 仅通过气孔或裂缝进入叶片的传统认知，不仅解释了田间叶菜的高累积，也为后续开发叶片阻隔技术或化学屏障剂提供了思路。
质谱成像揭示PFAS 经表皮渗透和质外体途径进入叶片
利用基质辅助激光解吸/电离质谱成像（MALDI-MSI）技术，作者在 5 μm 空间分辨率下原位观察了 PFOS 在韭菜叶片横切面上的分布。成像前对叶片进行冷冻切片和基质喷涂，以 N-（1-萘基）乙二胺二盐酸盐为基质增强离子化效率。经 14 天喷洒暴露后，PFOS 信号主要集中于上表皮和叶肉组织，在角质层和表皮细胞壁区域尤为显著，而表皮细胞内部未见明显信号，证实了 PFOS 主要通过质外体途径向叶肉内部迁移。在叶肉组织中，PFOS 主要分布于细胞间隙和叶绿体周围，可能与亲脂环境有关，该分布模式与作者提出的透皮转运假说高度一致。
从角质层到维管束方向，信号强度呈梯度衰减，且表皮与叶肉交界处出现一个暂储区，这可能是 PFOS 跨角质层后向维管系统装载的中间步骤。暂储区可能代表从角质层穿透后进入表皮细胞壁的积累，随后在蒸腾流或浓度梯度的驱动下，通过细胞壁微孔网络向叶肉纵深迁移，最终可能到达维管束鞘细胞并进入木质部，实现向其他组织的长距离运输。该成像结果直观证实了 PFAS 在叶片中的“透皮转运”路径，为解释大气沉降到叶片后的微观归趋提供了关键证据。尽管成像所用 PFOS 浓度远高于环境水平，但低浓度下的扩散路径可能相同，该可视化证据为模拟 PFAS 在叶片中的环境行为提供了重要参数。
环境意义：自给农业蔬菜的暴露风险与调控
本研究明确指出，看似安全的自给蔬菜仍可能因大气沉降和灌溉水而富集 PFAS，尤其叶菜风险更高。作者建议，可通过改用温室隔绝大气沉降、避免使用受纳工业或生活源下游的河水灌溉、以及选择低累积品种等措施降低暴露。对于散户，可推荐搭建简易防雨棚或使用防虫网以部分阻隔大气沉降，但需考虑成本和通风；灌溉水方面，应优先使用地下水或自来水，低累积品种筛选则需长期田间试验。政策层面，可加强对自给农业区大气和灌溉水源的 PFAS 监测，并将叶菜纳入重点监管。这些管理策略在推广时需注意成本效益和当地可行性，但无疑为散户种植的安全生产提供了科学出口。
此外，研究还检测到几种作为 PFOS 和 PFOA 替代品的新型 PFAS 已在蔬菜中出现，例如六氟环氧丙烷二聚酸（HFPO-DA）和 6:2 氯代多氟醚磺酸（6:2 Cl-PFESA）等，尽管浓度尚低，但其持久性和潜在毒性不容忽视，已有证据表明它们具有与 PFOA 相当的肝脏毒性和免疫毒性。目前针对这些替代品的膳食暴露限量尚未建立，使得风险管理滞后。未来需积累更多毒理学数据，建立针对混合暴露的健康基准，才能真正保障居民膳食安全。该工作建立的多介质采样和源解析流程，也为其他地区或更大尺度的农产品 PFAS 溯源提供了可复用的方法框架，特别是长三角、珠三角等工业化密集区域。
Figures
图1：上海郊区区域采样与源验证采样的位点分布图，覆盖24个自给农业地块。
图2：五种蔬菜中目标PFAS的检出频率及浓度分布，显示PFAS普遍检出且叶菜总浓度更高。
图3：基于蔬菜PFAS组成的主成分分析得分图及不同蔬菜的总PFAS浓度与类别占比，清晰分离叶菜与根菜。
图4：源验证中蔬菜叶片与环境样品的总PFAS占比及聚类热图，显示叶片组成最接近灌溉水，其次为大气颗粒物。
图5：田间叶菜与室内仅根系暴露叶菜的PFAS转移因子（TF）对比，田间TF显著更高，提示叶面吸收贡献。
图6：MALDI-MSI原位成像显示PFOS在韭菜叶片横切面上沿角质层-表皮-叶肉的分布及质外体运输路径示意图。
原文索引
Ye, B.; Wang, J.; Chen, L.; Yu, X.; Yan, R.; Zhao, W.; Sui, Q. Factors Influencing PFAS Accumulation in Root and Leafy Vegetables under Subsistence Farming in Shanghai, China. Environ. Sci. Technol. 2026, DOI: 10.1021/acs.est.5c13805
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