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华中农业大学/香港理工大学最新JACS!

  • 2026-10-23 10:36:21
华中农业大学/香港理工大学最新JACS!

文章速览

本文提出了一种通过构建“一体化”电极/电解质结构来提升准固态锂金属电池（QSSLMBs）稳定性和能量密度的新策略。其核心创新在于：将凝胶电解质（PDOL）与三维中空MXene/锂复合负极相结合，构建了兼具离子与电子混合导电的网络结构。该设计通过亲锂位点和曲面孔结构引导锂在内部空腔中均匀沉积，有效抑制枝晶生长并缓解界面应力，从而解决了传统固态电池中因界面接触失效和体积形变不匹配导致的性能衰减问题。实验结果显示，基于该结构的对称电池可稳定循环超过1750小时，与高载量NCM90正极匹配的单层软包电池能量密度达到392 Wh/kg，13层叠片设计则有望提升至561 Wh/kg，展现出在实现高能量密度与长循环稳定性兼顾方面的显著潜力。
一、提出的方法
本文提出并构建了一种一体化（all-in-one）的电极/电解质结构，其核心是：
构建混合离子-电子导电复合负极：将三维中空MXene骨架作为宿主，通过原位电镀将金属锂沉积在其内部孔隙中，形成MXene@Li复合负极。
原位聚合凝胶电解质（PDOL）：利用LiPF₆引发1,3-二氧戊环（DOL）开环聚合，形成聚DOL（PDOL）凝胶电解质，并使其充分渗透至MXene@Li负极和厚层正极内部，构建连续、致密的离子传导网络。
结构整合：通过将凝胶电解质同时引入正极、负极及其界面，实现了电极与电解质在微观尺度上的无缝衔接，形成一体化电池结构。
二、解决的问题
该设计主要解决了准固态锂金属电池中的以下关键问题：
界面接触失效与应力积累：传统固态电池中刚性固-固界面无法适应锂沉积/剥离带来的体积变化，导致界面剥离、阻抗上升。本文通过一体化结构将电解质与电极深度融合，实现了动态体积适配。
锂枝晶生长：通过三维MXene骨架的物理限域作用、曲面孔结构的电场均匀化以及Ag纳米颗粒的亲锂性，有效抑制了枝晶在界面处的成核与扩展。
离子/电子传输效率低：传统复合负极往往只关注电子导电性，忽略了离子在电极内部的快速输运。本文通过凝胶电解质在三维骨架内的连续分布，构建了双连续离子-电子传导网络，显著提升了离子传输动力学。
高载量正极下的性能衰减：在高载量（>30 mg/cm²）正极条件下，传统电池易出现极化加剧、容量快速衰减。本文的一体化结构有效维持了界面稳定性，支持高载量稳定循环。
三、实现的效果
通过上述设计，本文实现了优异的电化学性能：
对称电池：在0.2 mA/cm²、0.5 mAh/cm²条件下稳定循环超过1750小时，表现出极低的过电位和优异的界面稳定性。
LFP全电池：在1 C倍率下循环1000次后容量保持率为72.6%，展现出卓越的长循环稳定性。
高镍NCM90全电池：
在载量31.5 mg/cm²条件下，单层软包电池能量密度达到392 Wh/kg；
模拟13层叠片设计可实现561 Wh/kg的投影能量密度；
初始可逆比容量超过200 mAh/g，在高载量下仍保持良好循环。
界面稳定性：通过原位超声成像、DRT分析等手段证实，一体化结构在循环过程中界面接触保持良好，SEI/CEI薄而均匀，富含LiF等无机成分，显著抑制了副反应和界面退化。
四、创新点
混合离子-电子导电的一体化负极设计：首次将凝胶电解质与三维MXene/锂复合负极深度融合，构建了既导离子又导电子的连续网络，突破了传统复合负极仅依赖电子导通的局限。
应力管理与锂沉积调控的协同机制：
通过亲锂Ag纳米颗粒降低锂成核过电位（从66.3 mV降至35.1 mV）；
利用三维空心结构的曲面几何效应均匀化电场与离子流，实现“底部向上”的均匀沉积；
在物理限域与化学引导的协同作用下，实现了无枝晶、低应力的锂沉积行为。
原位聚合构建一体化界面：利用LiPF₆引发的DOL原位聚合，使凝胶电解质自发渗透并锚定在多孔电极内部，形成无缝、连续、低阻抗的电极/电解质界面，避免了传统叠层结构中界面剥离问题。
实现高能量密度与长循环稳定的兼容：在高载量正极（>30 mg/cm²）和低负/正容量比条件下，同时实现了>390 Wh/kg（单层） 的实际能量密度和千圈级循环寿命，解决了准固态电池中能量密度与循环稳定性难以兼得的难题。
研究成果以题为“Integrating Gel Electrolyte/Anode with Mixed Ionic-Electronic Network for Stable Quasi-Solid-State Lithium Metal Batteries”发表在期刊《JACS》。单位为：华中农业大学，香港理工大学。通讯作者为：华中农业大学曹菲菲，叶欢教授，香港理工大学张晓教授。第一作者为：华中农业大学Ya-Hao Du

文章摘要

本文提出一种通过构建混合离子-电子导电复合负极实现界面一体化集成的策略，将凝胶电解质与三维中空MXene/锂骨架深度融合，形成能够动态适应体积变化并引导锂在内部空腔中均匀沉积的结构，从而有效抑制枝晶生长、缓解界面应力。该一体化准固态锂金属电池在对称电池中实现超过1750小时的稳定循环，在LiFePO₄全电池中以1 C倍率循环1000次后容量保持率达72.6%；与高载量（31.5 mg/cm²）LiNi₀.₉Co₀.₀₅Mn₀.₀₅O₂正极匹配时，单层软包电池能量密度达到392 Wh/kg，13层叠片设计则投影能量密度高达561 Wh/kg，展现了在高能量密度与长循环稳定性兼顾方面的巨大潜力。

图文速览

图 1. 一体化准固态电池的示意图与相场模拟。(a) 传统固态电池与一体化准固态电池在界面接触、离子/电子传输及锂沉积行为方面的示意图。(b) 采用超薄锂负极的传统固态电池与采用MXene@Li负极的一体化准固态电池中锂沉积形貌的相场模拟演变过程。(c) 上述两种电池中有效应力的相场模拟演变过程。
图 2. 一体化电极/电解质的表征。(a) LiPF₆ 在 DOL 中引发聚合过程的示意图。(b) PDOL 凝胶电解质/NCM90 正极的横截面扫描电子显微镜（SEM）图像及相应的能谱分析（EDS）元素分布图。(c) MXene 骨架的侧视 SEM 图像。插图为 MXene 的透射电子显微镜（TEM）图像。(d) MXene 与 MXene@Li 的孔隙率测量结果。(e) PDOL 凝胶电解质/MXene@Li 负极的横截面 SEM 图像及相应的 EDS 元素分布图。(f) 利用 PDOL 凝胶电解质的 MXene@Li 对称电池在施加恒电位阶跃（10 mV）至稳态前后的计时安培曲线，用于锂离子迁移数测试。(g) 超薄锂|NCM90 与 MXene@Li|NCM90 全电池中峰值电流（Ip）与扫描速率平方根（v¹/²）的线性关系图。
图 3. Li⁺ 传输动力学分析。(a) 超薄锂|超薄锂和 MXene@Li|MXene@Li 对称电池在 –0.12 V 至 0.12 V 范围内、扫描速率为 1 mV s⁻¹ 条件下测得的 Tafel 曲线。(b) 超薄锂|超薄锂和 MXene@Li|MXene@Li 对称电池的活化能（Eₐ）测试结果。(c) 超薄锂和 MXene@Li 对称电池在扫描速率为 0.2 mV s⁻¹ 条件下的循环伏安（CV）曲线。(d, e) MXene@Li 和 (f, g) 超薄锂负极在 0.1 C 倍率下循环 10 次后从全电池中取出获得的高分辨透射电子显微镜（HRTEM）图像。(h) 循环后 MXene@Li 和超薄锂负极的 O 1s 和 (i) F 1s X 射线光电子能谱（XPS）谱图。

原文链接：

https://doi.org/10.1021/jacs.6c01313

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