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区分自然与人为信号：研究通过碳酸盐、硝酸盐与钙镁关系，清晰区分了流域的自然岩性控制与人为增强信号。
胶体相态揭示人为影响：超滤显示锌和钆的胶体分布模式随城市化增强而改变，其小于3 kDa组分在下游显著增加。
钆异常指示城市化：下游河段出现显著的钆正异常，人为来源钆占比达10-90%，是城市化影响的明确地球化学示踪剂。
https://doi.org/10.1016/j.jhydrol.2026.134981
区分自然与人为地球化学信号：本研究旨在利用地球化学示踪剂和胶体分级技术，区分法国Hers-Mort-Girou流域中主要和微量元素的地球化学动态与迁移规律，明确自然地质背景与人为活动（农业和城市化）影响的各自贡献。
流域地球化学动态与人为影响：小型流域对人为活动高度敏感，深刻改变着元素的生物地球化学循环。这些系统位于多种环境特征的界面，其地球化学变异性源于土地利用、基岩组成和人为输入等多种来源，生态连续性和地球化学动态难以预测。农业扩张和城市化改变了景观和水文参数，加剧了地表径流和土壤侵蚀，导致元素持续输入河流，显著改变了流域的水文地球化学质量。尽管已有研究关注主要阴阳离子负荷及其在土壤退化中的作用，但过去数十年间区域人口大幅增长和人为活动密集化意味着当前元素负荷可能已发生深刻变化。水生环境中元素的迁移通常以溶解相和颗粒相来描述，然而胶体物质在金属和类金属的迁移中扮演重要角色。胶体对温度、离子强度、氧化还原电位和微生物活动等物理化学条件敏感，影响其聚集、组成和反应性，使其成为水生系统中重金属动态的有用指标。然而，在小型自然流域中，胶体相的行为，特别是有机胶体物质在控制元素活性和迁移方面的作用，以及沿河流连续体尺寸分布的演变，尤其在温带非污染环境中，基线过程仍未得到充分探索。潜在有害元素（PHEs）包括重金属，可能来源于自然过程（如基岩风化），也可能来源于人为源，如工业排放、污水处理厂出水以及农业肥料和农药的使用。高浓度时对人类健康和生态系统构成重大风险。由于其双重来源，PHEs越来越多地被用作河流和城郊环境人为压力的指标。除了PHEs研究，为了改善对元素迁移来源（自然与人为）和过程的理解，特别是溶解相和颗粒相之间的分配，稀土元素（REE）已被广泛用作重要的环境指标。REE的分布模式对地质基底和溶液或表面的络合过程特别敏感，因此能提供元素迁移方式的信息。近几十年来，由于技术、医疗和工业领域的需求增长，REE的使用大幅扩展。其中，钆（Gd）异常通常与人为源相关，特别是在医疗成像中作为MRI造影剂广泛使用。Gd与有机配体形成高度稳定的化合物，在常规污水处理过程中难以去除，已成为水生系统中人为污染的标志性示踪剂。然而，据我们所知，Gd异常仅在整体溶解相中进行过研究，迄今为止尚未有研究考察其在河流水体不同物理组分（特别是真溶解池）中的分布，也未考察其作为人类活动示踪剂的潜在作用，这凸显了当前研究的重要贡献。Gd来自MRI过程，不具有颗粒反应性，且专门分配在真溶解组分中。因此，在像Hers-Mort-Girou这样的小型流域中，首次在所谓实际溶解相（<3 kDa）中计算Gd异常，有助于同时考虑异常（人为）输入以及由于其更小尺寸和更高潜在反应性而对公共健康产生的潜在更强影响。这一知识缺口限制了对人为活动如何通过胶体途径影响微量元素迁移和生物有效性的理解，特别是在承受高强度农业和城市扩散压力的温带小流域中。
本研究以法国西南部Hers-Mort-Girou小流域为对象，通过2025年1月高流量期采集的16个水样，结合现场0.22 μm过滤与实验室多级超滤（0.025 μm和3 kDa）分离溶解相与胶体相，获取了水体理化参数、主要阴阳离子、溶解有机碳（DOC）及痕量元素（包括稀土元素）浓度数据；利用ICP-MS等分析技术测定元素含量，并通过上地壳标准化及Gd异常计算区分自然与人为地球化学信号；关键步骤包括沿上游至下游梯度采样以捕捉空间变化、计算Na/Cl比值及REE分异模式识别污染源、评估元素在胶体与真溶解相中的分配及其迁移性；验证方式为将元素浓度与法国环境质量标准及历史数据对比，并通过Gd异常与城市化程度的相关性确认人为影响的强度。
水样Schoeller-berkaloff图解分析
区分自然与人为信号：通过地球化学指标成功区分了流域内自然岩性过程与人为活动产生的元素信号。
揭示胶体相元素分布：超滤实验表明多数元素存在于小于3 kDa的易变相，而锌和钆的胶体分布随城市化增强。
首次测定溶解相钆异常：首次在小于3 kDa的真正溶解相中计算钆异常，明确了人为钆输入及其潜在生物活性。
胶体相态转化机制：探究锌和钆等元素从大胶体向小分子溶解相转化的具体环境驱动机制。
人为Gd生物有效性：评估人为来源钆在小于3 kDa真溶解相中的生物有效性与生态健康风险。
多流域对比验证：在不同气候与地质背景的小流域验证胶体分配与人为示踪指标的普适性。
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