Carbohydrate Polymers| 乙基纤维素 - 玉米醇溶蛋白锁钥结构 Janus 纳米颗粒的精准组装及其对槲皮素和姜黄素的控释研究
近日，中国海洋大学团队在《Carbohydrate Polymers》期刊上发表了题为《Precision assembly of ethyl cellulose–zein Janus nanoparticles with lock-and-key structures for controlled release of quercetin and curcumin》的研究性论文（一区，IF：12.5）。该研究首次采用美拉德反应介导的纳米沉淀法，制备出具有锁钥结构的乙基纤维素 - 玉米醇溶蛋白 Janus 纳米颗粒，证实美拉德反应生成的糖基化桥能增强两成分的界面耦合，提升颗粒的热、储存和物理稳定性。该颗粒可将槲皮素、姜黄素分别包封于不同结构域，实现二者在小肠、结肠的位点特异性控释，为食品级 Janus 纳米颗粒的合成及营养物质共递送体系设计提供了新策略。
随着人们健康意识提升，传统营养物质递送系统难以满足需求，多种营养物质联用存在协同生理功效，但常规递送载体难以同时包封理化性质各异的营养物质，且易在肠道单一部位完全释放，无法匹配不同营养物质的专属吸收与作用位点。Janus 纳米颗粒因不对称结构成为新型共递送载体，可独立包封多种营养物质并实现肠段特异性控释，在医药领域的药物共递送中已成功应用，却鲜有食品级 Janus 纳米颗粒用于营养物质共递送的研究。一方面，现有 Janus 纳米颗粒多由非食用合成材料制成，限制了其在食品工业的应用；另一方面，种子介导聚合、微流控等制备方法繁琐，难以规模化生产。此外，传统纳米沉淀法多为动力学驱动，难以定制纳米颗粒形貌，仅能制备球形颗粒，因此亟需开发简单、安全的食品级 Janus 纳米颗粒制备方法，而乙基纤维素的结肠靶向性与玉米醇溶蛋白的疏水结合特性相结合，为营养物质的程序化释放提供了可能，槲皮素和姜黄素的协同作用及不同的肠道作用位点，也使其成为理想的模型营养物质。
1. 制备方法与结构表征
首次采用美拉德反应介导的纳米沉淀法（热力学驱动）成功制备出具有锁钥结构的乙基纤维素 - 玉米醇溶蛋白 Janus 纳米颗粒，美拉德反应生成的糖基化桥是颗粒形成的关键，其增强了乙基纤维素与玉米醇溶蛋白间的界面耦合，且 pH 5.0 为最优制备条件，该条件下两种组分因电荷相反通过静电作用形成结构均一的纳米颗粒，其呈哑铃状，粒径约 142.37 nm，PDI 低于 0.15，胶体稳定性优异。
2. 分子作用与形成机制
乙基纤维素与玉米醇溶蛋白之间主要通过氢键、疏水作用和静电作用结合，玉米醇溶蛋白的二级结构在颗粒组装中向更有序的状态转变，提升了结构稳定性；三相界面张力分析证实，乙基纤维素 - 水、玉米醇溶蛋白 - 水的界面张力相近且均远大于二者间的界面张力，结合扩散系数和耗尽力驱动的熵最大化效应，共同引导了 Janus 纳米颗粒的不对称组装，形成了独特的锁钥结构。
3. 理化稳定性
与单一的乙基纤维素纳米颗粒、玉米醇溶蛋白纳米颗粒相比，Janus 纳米颗粒的热稳定性、储存稳定性和物理稳定性均显著提升，其在 4℃储存 28 d 粒径无显著变化，6 个月仍保持良好的分散性和形貌，Turbiscan 稳定性指数（TSI）更低，抗聚集、抗沉降能力优异，更适合食品工业的应用场景。
4. 包封与控释性能
Janus 纳米颗粒可实现槲皮素和姜黄素的区域化包封，姜黄素因高疏水性主要包封于玉米醇溶蛋白结构域，槲皮素则主要存在于乙基纤维素结构域，对二者的包封率均超 94%，载药量也显著高于单一纳米颗粒；体外模拟消化实验表明，该颗粒可实现姜黄素在小肠、槲皮素在结肠的位点特异性控释，且二者的生物可及性显著提升，优于单一纳米颗粒载体。
5. 载体应用价值
乙基纤维素 - 玉米醇溶蛋白 Janus 纳米颗粒的双室不对称结构，不仅避免了不同营养物质间的不利相互作用，还能实现多种营养物质的程序化顺序释放，匹配其生理协同作用的位点需求，同时将两种营养物质包封于单一载体，保证了药代动力学轨迹的一致性，是一种性能优异的食品级营养物质共递送载体，为疏水营养物质的递送体系设计提供了新策略。
Fig. 1. Schematic diagram of Que/Cur-loaded EC–zein Janus nanoparticles prepared by Maillard reaction-mediated nanoprecipitation method.
Fig. 2. Characterization of EC–zein Janus NPs. Particle size, PDI (a), and turbidity (b) of EC NPs, zein NP, and Janus NPs. SEM image (c) and CLSM image (d) of Janus NPs. (e) Schematic diagram of Janus NPs with lock-and-key structures based on induced-fit effect.
Fig. 3. Intramolecular interactions of EC–zein Janus NPs. (a) FTIR spectroscopy of EC, zein, and Janus NPs. Protein secondary structure plots obtained by deconvolution and Gaussian fitting of zein (b) and Janus NPs (c). (d) XRD energy spectrum of EC, zein, and Janus NPs. (e) Schematic diagram of formation progress and intramolecular interactions of Janus NPs.
Fig. 4. The formation mechanism of EC–zein Janus NPs. Contact angles of glycerol and n-heptane on EC (a) and zein (b) at room temperature. (c) Contact angles of ultrapure water on EC and zein at 60 °C. (d) Surface tension of ultrapure water at 60 °C. (e) Schematic diagram of three-phase interfacial tensions of Janus NPs. (f) Possible equilibrium configurations of EC–zein composite NPs.
Fig. 5. Thermal and storage stability of EC–zein Janus NPs. TGA (a), DTG (b), and DSC (c) of EC, zein, and Janus NPs. Effects of storage time on particle size (d) and PDI (e) of EC NPs, zein NPs, and Janus NPs. Different lowercase letters denote significant differences in particle size within the same sample over storage time (p < 0.05). (f) Particle size, PDI, and appearance of Janus NPs after storing for 6 months.
Fig. 6. Physical stability of EC–zein Janus NPs. TSI (a), average ΔTtop (b), and schematic diagram of unstable phenomenon (c) of EC NPs, zein NPs, and Janus NPs.
Fig. 7. Characterization of Que/Cur-loaded EC–zein Janus NPs. (a) Particle size, PDI, and appearance of Que/Cur-loaded Janus NPs. Encapsulation efficiency and loading capacity of Que (b) and Cur (c) in Que/Cur-loaded EC NPs, Que/Cur-loaded zein NPs, and Que/Cur-loaded Janus NPs. (d) Cur and Que content in the zein hemisphere of Que/Cur-loaded Janus NPs. (e) Schematic diagram of compartmentalized encapsulation in Que/Cur-loaded Janus NPs.
Fig. 8. Controlled release of Que/Cur-loaded EC–zein Janus NPs. (a) In vitro release rate of Que and Cur in Que/Cur-loaded Janus NPs. (b) Bioaccessibility of Que and Cur in Que/Cur-loaded EC NPs, Que/Cur-loaded zein NPs, and Que/Cur-loaded Janus NPs during simulated digestion. Different lowercase letters denote significant differences in the same nutraceutical among different samples (p < 0.05). (c) Schematic diagram of controlled release mechanisms of Que/Cur-loaded Janus NPs.
https://doi.org/10.1016/j.carbpol.2026.125047
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