源自天然生物质的导电水凝胶被认为是柔性电子器件和生物医学应用的理想候选材料。然而，开发同时具备高机械强度、强黏附性、良好导电性和优异生物相容性的导电水凝胶仍是一项重大挑战。在此，我们提出了一种多功能双网络水凝胶（PGO/CO-CA），它由羧甲基纤维素基动态交联网络和聚丙烯酰胺网络组成。受贻贝黏附蛋白的启发，我们引入了聚多巴胺修饰的导电石墨烯纳米片，以赋予其类儿茶酚黏附性，并提高其导电性（0.46 S/m）和灵敏度（应变系数，GF = 2.26）。此外，我们引入了支化聚乙烯亚胺（PEI），通过静电相互作用增强水凝胶网络，并在更宽的传感范围内提高耐用性。通过调节席夫碱交联比例和PEI含量，该水凝胶表现出可调节的模量（应力：113.5 kPa；应变：1672%），与皮肤组织相匹配，使其适用于实时运动信号监测和摩尔斯电码传输。该水凝胶具有很强的组织黏附性（13.7 kPa），能够贴合皮肤，实现准确的生理信号检测（心电图和肌电图）以及基于机器学习的手势识别（准确率：98%）。此外，它能在伤口表面形成坚固的物理屏障，实现快速有效的止血。总之，本研究开发的多功能生物质水凝胶在柔性传感和紧急止血应用中具有巨大潜力。
图1.贻贝启发型 PGO/CO-CA 水凝胶的制备及功能转化示意图。a) 生物质纤维素的醛基化与酰胺化改性；b) 多巴胺（DA）修饰氧化石墨烯赋予贻贝样粘附性；c) 水凝胶制备流程及组分结构图；d) 水凝胶在应变传感中的应用前景；e) 水凝胶在止血中的应用前景。
图2. 水凝胶的表征。a) 氧化石墨烯（GO）、多巴胺（DA）、PGO 的傅里叶变换红外光谱（FTIR）；b) PGO、聚丙烯酰胺（PAM）、CO、CA 及 PGO/CO-CA 水凝胶的傅里叶变换红外光谱；c) 氧化石墨烯（GO）、PGO 及 PGO/CO-CA 水凝胶的 X 射线衍射图谱（XRD）；d) PGO/CO-CA 水凝胶的 X 射线光电子能谱（XPS）全谱；e) PGO/CO-CA 水凝胶的 C1s X 射线光电子能谱；f) PGO/CO-CA 水凝胶的 N1s X 射线光电子能谱；g) PGO/CO-CA 水凝胶的扫描电子显微镜（SEM）图像；h) PGO/CO-CA 水凝胶的能量色散 X 射线光谱（EDS）元素分布；i) 氧化石墨烯（GO，i、iii）与 PGO（ii、iv）的扫描电子显微镜（SEM）和透射电子显微镜（TEM）图像。
图3.水凝胶的力学性能。a) 水凝胶拉伸至 1500% 应变的实物图；b、e) 水凝胶的拉伸应力 - 应变曲线；c、f) 水凝胶的弹性模量与韧性；d、g) 水凝胶的最大拉伸强度与断裂伸长率；h) 水凝胶在 200% 应变下的加载 - 卸载循环曲线；i) 对应的能量耗散与能量比；j) 拉伸循环过程中的最大应力变化曲线。
图4.水凝胶的粘附性能。a) 水凝胶与猪皮粘附的搭接剪切试验示意图；b) 水凝胶与猪皮的粘附强度曲线；c) 水凝胶的最大粘附强度；d) 水凝胶在不同材料表面的粘附实物图；e) 粘附机理示意图；f) 水凝胶与猪皮在弯曲、扭转、翻转状态下的粘附能力；g) 水凝胶自修复性能示意图；h) 水凝胶的应变扫描测试；i) 水凝胶在交替应变下的自修复分析；j) 水凝胶原始状态与自修复后的拉伸应力 - 应变曲线；k) 水凝胶在原始 - 切割 - 自修复过程中与 LED 串联的实物图；l) 水凝胶原始状态与自修复后的电化学阻抗谱。
图5. 水凝胶的可注射性、生物相容性及止血性能。a) 水凝胶的可注射性；b) 水凝胶的溶血率及实物图；c) 水凝胶的细胞存活率；d) 小鼠断尾出血模型示意图；e) 小鼠断尾出血实物图；f) 不同处理组的失血量对比；g) 不同处理组的止血时间对比；h) 不同处理组的出血面积对比；i-k) PGO/CO-CA 水凝胶在 25℃、50% 相对湿度（RH）下储存 10 天后的力学性能、粘附性能及导电性能。
图6.水凝胶的导电性与应变传感性能。a) 水凝胶的电化学阻抗谱；b) 水凝胶的离子导电性；c) 相对电阻随拉伸应变的变化关系；d) 电信号的瞬态响应时间；e) 不同小应变下的相对电阻变化；f) 不同大应变下的相对电阻变化；g) 不同应变频率下的相对电阻变化；h) 100% 应变下 500 次加载 - 卸载循环后的相对电阻变化；i) 性能对比雷达图：PGO/CO-CA 水凝胶传感器与其他传感器在拉伸强度、伸长率、导电性、自修复性能、粘附强度及应变系数（GF）方面的对比。
图7.水凝胶应变传感器的运动监测应用。不同身体部位运动时的相对电阻变化：a) 肘部弯曲；b) 喉部咳嗽；c) 手指不同弯曲角度；d) 手腕弯曲；e) 手指弯曲；f) 膝盖弯曲；g) 脉搏跳动；水凝胶作为电容笔的应用：h) 计算与拨号；i) 绘画；j) 书写。
图8.水凝胶传感器在摩尔斯电码转换与签名传感中的应用。a) 摩尔斯电码转换系统的应用场景示意图；b) 26 个字母对应的摩尔斯电码表；c-f) 通过手指弯曲输出不同摩尔斯电码信息（SOS、help me、yes、no）；g) 签名传感示意图；h-j) 书写不同英文字母（B、F、U）时的相对电阻变化。
图9. 水凝胶在手语识别及心电图（ECG）、肌电图（EMG）信号传感中的应用。a) 10 种代表性手势（字母 a-e、数字 1-5）及其对应的五指信号曲线；b) 不同手势对应的五指相对电阻变化曲线；c) 心电图（ECG）检测示意图；d、e) 水凝胶电极在运动和静息状态下检测的心电图信号；f) 挤压弹性球时不同握力产生的肌电图（EMG）信号强度；g) 不同手势产生的肌电图（EMG）信号强度；h) 肌电图（EMG）信号幅度随手势的变化。
图9. 水凝胶在机器学习辅助手语手势识别中的应用。a) 不同手语手势产生的肌电图（EMG）信号；b) 对应的均方根（RMS）曲线；c) 对应的均方根（RMS）值；d) 机器学习算法架构；e) 100 轮次训练中的学习准确率与损失函数变化；f) 5 种不同手势的混淆矩阵：(i) 走路（Walk）、(ii) 过来（Come）、(iii) 谢谢（Thank you）、(iv) 吃饭（Eat）、(v) 不（No）；g) 不同手语手势肌电信号特征的降维可视化。
综上，该研究开发了一种整合快速止血与柔性电子传感功能的生物质基多功能水凝胶。将贻贝启发型 PGO 纳米片嵌入羧甲基纤维素（CMC）基动态席夫碱网络与聚丙烯酰胺（PAM）双网络中，同时通过调节聚乙烯亚胺（PEI）含量调控水凝胶的模量。所制备的 PGO/CO-CA 水凝胶具有可调模量、强组织粘附性、自修复能力及优异的生物相容性。在小鼠断尾模型中，该水凝胶展现出卓越的快速止血性能；此外，借助导电 PGO 填料的引入，水凝胶可准确监测咳嗽、脉搏、关节弯曲等多种人体生理信号；在机器学习算法辅助下，其还可作为表皮传感器实现复杂手势识别。该研究为整合皮肤止血与可穿戴电子设备提供了有效策略。
DOI: 10.1016/j.cej.2026.172777或者点击下方阅读原文跳转
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