在空气和纯水条件下，氮化碳光催化剂通过光催化合成过氧化氢展现出巨大的研究潜力和重要意义。然而，氮化碳在光催化反应中面临诸如氧化还原活性位点重叠和电荷动力学不佳（包括激子解离缓慢、表面电荷提取效率低、载流子复合迅速）等障碍，这阻碍了其高效光催化生成过氧化氢。
通过在甲基和氰基的影响下调节钾掺杂行为，湖南农业大学环境与生态学院邓垚成团队和中国科学院地理科学与资源研究所合作成功诱导了晶格通道的形成。通过晶态-非晶态界面与这些功能基团产生的内建电场的精确耦合，晶格通道有效地与内建电场整合，从而同时而非部分地解决了上述挑战。这种独特的结构在空气和纯水中实现了高达328.8 μmol g-1 h-1的过氧化氢产率和超过91.5%的选择性。通过密度泛函理论计算和原位漫反射红外光谱研究发现，官能团与钾原子之间的相互作用不仅整合了氧还原反应和水氧化反应，还在过氧化氢生成过程中诱导了中间体反应位点的交替变化。该研究强调了内电场和晶格路径在优化光催化过程和提高过氧化氢生产效率方面的重要性。
系统展示了MTPA催化剂的结构设计与表征
本研究通过钾原子、甲基与氰基的协同改性，成功制备出一种新型碳氮化物光催化剂（MTPA），实现了规则晶格通道（晶-非晶界面）与内电场的协同耦合。该创新设计有效解决了传统碳氮化物固有的缺陷，包括激子解离效率低、电荷分离能力弱及氧化还原位点重叠等问题。具体而言，晶格通道将激子结合能从 149.2 meV 降至 54.5 meV，使激子解离效率从 0.25% 提升至 11.3%；而内电场为电荷分离提供了定向驱动力。二者的协同作用实现了氧化还原位点的空间分离，且同时维持析氧反应（WOR）-氧还原反应（ORR）的耦合，这是单一改性策略无法实现的突破。这些特性能使MTPA在空气氛围与纯水体系下，可通过两电子氧还原反应路径高效活化O2并生成过氧化氢（H2O2），产率达328.8 μmol g-1h-1，选择性超过91.5%。此外，密度泛函理论计算与原位漫反射红外傅里叶变换光谱分析表明，钾原子的引入会调控材料电子结构，进而增强氮空位与氰基的反应活性，促成交替式氧还原反应历程。本研究为高性能光催化产过氧化氢催化剂的合理设计提供了重要借鉴。
该论文的第一作者为湖南农业大学博士研究生周展鹏，通讯作者为邓垚成 教授（湖南农业大学）、周耀渝教授（湖南农业大学）、廖晓勇研究员（中国科学院）。
