本文来自南京林业大学的团队，发表于《Energy Conversion and Management》期刊，文章聚焦塑料废弃物（PWs）热解 - 催化回收制高价值清洁氢气这一课题，针对传统试错法在催化剂与工艺优化中面临的高维、非线性难题，构建了融合分层数据挖掘、模型训练、可解释性分析及逆优化的可解释机器学习（ML）框架。文章以原料组成、催化剂特性和工艺参数为输入特征，训练了 5 种树基 ML 算法及多种非树基算法，筛选出最优的随机森林（RF）模型（R2=0.88，RMSE=9.78）。借助 SHAP 分析和部分依赖分析（PDA）明确了影响氢气产率的关键因素，最终提出了兼顾催化效率与经济性的最优工艺及催化剂设计方案，为塑料废弃物资源化制氢提供了数据驱动的优化策略。
全球塑料年消费量超 3.8 亿吨，2050 年累计废弃物预计达 120 亿吨，带来严重环境问题；而石油基塑料富含碳氢元素，具备热化学回收转化潜力。氢能作为零碳能源载体意义重大，塑料废弃物经热解、气化等转化为富氢合成气，是更可持续的回收路径。
传统气化、热解工艺存在焦油多、能耗高的问题，“热解 + 在线催化重整” 两步法虽有优势，但催化剂设计与工艺参数组合复杂，传统试错法难以实现全局优化。树基机器学习模型可精准捕捉热转化系统的非线性关系，在生物质等领域应用效果显著，却在过渡金属基催化剂辅助的塑料制氢领域尚未充分发挥多因素耦合优化作用，存在研究缺口。
1.构建多维度可解释 ML 框架：首次整合数据挖掘、多模型对比、因果分析与逆优化，不仅实现氢气产率的高精度预测，还通过 SHAP 分析和 PDA 揭示了变量间的内在因果关系，解决了传统 ML 模型 “黑箱” 问题，提升了优化策略的可信度与可操作性。
2.全面的模型对比与最优选择：系统比较了 5 种树基算法（DT、RF、GBR、XGB、CatB），明确 RF 模型在塑料废弃物热解 - 催化制氢预测中具有最优的准确性和泛化能力，为后续分析提供了可靠的模型基础。
3.精准识别关键影响因素：通过 SHAP 分析确定蒸汽流量、金属负载量、催化剂与原料比是影响氢气产率的三大核心因素（合计贡献 57.44%），颠覆了传统认知中反应温度为首要影响因素的观点，为优化方向提供了明确指引。
4.提出量化的最优设计方案：结合单因素与双因素 PDA，给出了兼顾经济性与效率的具体参数：金属负载量约 15wt%、蒸汽流量 5g/h、催化剂与原料比 0.8、比表面积约 100m²/g、孔容 0.2-0.3cm³/g，反应温度 800-850℃、升温速率 25-35℃/min，为工业级工艺设计提供了直接参考。
图1展示了 “数据收集与预处理→模型开发（训练 / 测试、超参数调优）→可解释性分析（特征排序、SHAP 分析、PDA）→优化建议” 的完整 workflow，体现了分层数据驱动的研究思路。
图2.(A)塑料组成、(B)催化剂性能和(C)操作条件、(D)活性金属数据点、(D)载体数据点、(E)氢产率数据频率的不同参数的统计分布
图2数据分布可视化，揭示了各输入特征的统计规律，如塑料原料中 C 含量（61.05-93.32wt%）远高于 H、O；60-80% 的催化剂煅烧温度为 600-800℃；反应温度集中在 500-900℃等，为后续模型训练的数据合理性验证及参数优化范围界定提供了依据。
图3.PWs催化重整的每对特征的关联热图
图3显示多数特征间交叉相关性较弱，说明数据集适用于 ML 模型训练；蒸汽流量与 CO、CH₄、CO₂等合成气组分呈显著正相关，印证了蒸汽在重整反应中的关键作用；C、H 与 O 呈强负相关，符合元素分析的基本规律。
图4通过对各种特征进行颜色编码的氢转化率的比较：(A)活性金属(B)载体(C)反应温度(D)蒸汽流动
图 4 通过颜色编码可视化不同特征对塑料废弃物热解 - 催化制氢转化率影响的对比图，核心用于直观呈现活性金属、载体、反应温度、蒸汽流量四大关键因素与氢气（H₂）产率的关联规律，为催化剂选型和工艺参数优化提供直接视觉参考
图5.使用(A)DT、(B)RF、(C)GBR、(D)XGB、(E)CatB模型(两个直方图描述预测值和测量值的分布)的测量和预测最大位移之间的比较。每个子图的左侧显示了每个ML模型的残差和分布。)
图5直观呈现了各模型的预测值与真实值拟合情况及残差分布，RF 模型的残差多在 12.5% 以内，且残差呈正态分布，证明其预测精度最高、稳定性最优
图6.射频模型的形状分析。(A)针对H2产量的每个特征的平均Shap值的特征重要性曲线图，(B)表示输入变量的详细影响的Shap概要曲线图，以及(C)预测H2产量的示例Shap力曲线图
图6通过特征重要性图、摘要图和力图，量化了各特征对氢气产率的影响方向与强度，明确蒸汽流量是最关键正向影响因素，低蒸汽流量会显著降低产率，为单因素优化提供了直接依据
图7催化剂参数对氢产率影响的单向(a-d)和双向(e-g)PDP，特征值从第1到第99百分位数：(A)Cat/Feed，(B)含量，(C)SSA，(D)孔体积，(E)Cat/Feed与含量，(F)含量与孔体积，(G)Cal-T与Cal-Time
图8.操作参数对氢产率影响的单向(a-f)和双向(g-i)PDP，特征值从第1到第99百分位数：(A)蒸汽，(B)HT率，(C)Cat-T，(D)C，(E)H，(F)O，(G)Cat-T与蒸汽，(H)Cat-T与HT率，(I)蒸汽与Cal-Time
图 7-8（PDA 分析图）：单因素 PDA 显示催化剂与原料比 0.8、金属负载量 30wt% 后产率趋于稳定；双因素 PDA 揭示了金属负载量与孔容、反应温度与蒸汽流量的协同作用，如金属负载量 > 15wt% 且孔容 = 0.3cm³/g 时，产率显著提升，为多因素耦合优化提供了支撑。
本文构建的可解释 ML 框架成功实现了塑料废弃物热解 - 催化制氢过程的精准预测与系统优化。研究表明，随机森林模型在氢气产率预测中表现最佳；蒸汽流量、金属负载量和催化剂与原料比是影响产率的核心因素；采用过渡金属基催化剂（比表面积约 100m²/g、孔容 0.2-0.3cm³/g、金属负载量 15wt%），在反应温度 800-850℃、升温速率 25-35℃/min、蒸汽流量 5g/h、催化剂与原料比 0.8 的条件下，可实现高效、高选择性制氢。该数据驱动方法突破了传统试错法的局限，为催化剂理性设计与工艺参数优化提供了全新路径。
Harnessing the optimization strategy via interpretable machine learning framework for high-efficiency pyrolysis-catalysis engineering of plastic wastes
第一作者：Dan Xu
通讯作者：Dan Xu
通讯单位：南京林业大学
DOI：doi.org/10.1016/j.enconman.2025.120770
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