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文献速递|河南农业大学ACB:生物炭上原位配体调控的铁位点在PMS活化中的作用及其对磺胺类药物降解的影响:络合单宁酸-铁物种的关键作用

2026-10-23 10:44:04

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第一作者：Huanhuan Wang

通讯作者：付博副教授

通讯单位：河南农业大学

DOI:10.1016/j.apcatb.2026.126469

全文速览

在本研究中，通过低剂量铁与单宁酸（TA）的螯合反应，合成了新型铁修饰烟草秆生物炭（TFTSBC）。TA-Fe螯合位点对磺胺甲噁唑（SMX）表现出更强的结合能力，降低了能垒，并促进了活性氧的生成。在最优条件下，TFTSBC/PMS体系对磺胺甲噁唑（SMX）的去除率达96.17%。此外，螯合的铁位点增强了Fe(II/III)氧化还原循环，并生成参与SMX降解的高价铁物种。同时，电化学测量结果综合表明，电子转移是SMX去除的重要非自由基途径。这些非自由基途径表现稳定，适用于实际应用。通过中间体分析与密度泛函理论（DFT）计算，推断出四种SMX降解途径；其中主要途径是断裂S-N键，从而破坏分子结构并降低毒性。本研究提出了一种用于PMS活化的新型绿色TA螯合铁修饰生物炭，为磺胺类废水非自由基氧化提供了新的见解。

图文摘要

引言

在本研究中，将农业烟草秆热解制成生物炭（TSBC），并通过一种一锅法、低成本的水热法合成了新型的TA-Fe改性烟草秆生物炭（TFTSBC）复合材料。本研究的目标包括：(i) 合成并全面表征TA改性铁生物炭；(ii) 建立TFTSBC/PMS异相体系，并评估其产生活性氧（ROS）以实现SMX的快速降解； (iii) 探究TA改性对催化稳定性、可重复使用性和环境可持续性的影响；以及 (iv) 阐明该氧化体系中SMX去除的主要途径——自由基、非自由基及电子转移机制。本研究提出了一种针对螯合改性铁基生物炭的高效调控策略，以增强铁的固相循环和催化性能，并为阐明TA与铁位点之间的相互作用提供了理论支持。

同位素标记技术

图文导读

Fig. 1. Schematic diagram of the preparation of TFTSBC (a); SEM of TSBC, TFTSBC and used TFTSBC (b-d); BET area of TSBC and TFTSBC (e); FTIR spectra of TSBC, TFTSBC and used TFTSBC (f); Raman spectra of TSBC, TFTSBC and used TFTSBC (g).

Fig. 2. SMX removal efficiency of different system and k_obs values (a-b); The catalytic effect of TFTSBC on different oxidants and k_obs values (c-d); The different SAs degradation efficiency of, TOC removal, and k_obs values (e-f). Reaction condition: C₀(SMX)=C₀(SDZ)=C₀ (SMP)=C₀ (SD)=C₀ (ST)= 10 μM, C₀ (PMS)=C₀ (PAA)=C₀ (PI)=C₀ (SPC)=C₀ (PDS)= 1 mM, C₀ (TSBC)= C₀ (TTSBC)= C₀ (FTSBC)=C₀ (TFTSBC)= 0.40 g/L, initial pH= 6.83 ± 0.1.

Fig. 3. The effect of ions (a-e) and HA (f) on the SMX degradation. Reaction condition: C₀(SMX) = 10 μM, C₀ (PMS)= 1 mM, C₀ (ions) = 1–10 mM, C₀ (HA) = 1–10 mgC/L, C₀ (TTSBC) = 0.40 g/L, initial pH= 6.83 ± 0.1.

Fig. 4. Quenching experiments with selective scavengers (a-d); EPR spectra of TFTSBC/PMS system (e-g). Reaction condition: C₀(SMX) = 10 μM, C₀ (PMS)= 1 mM, C₀(MeOH)=C₀(TBA)= 10–100 mM, C₀(p-BQ) = 1–5 mM, C₀(L-His) = 1–10 mM, C₀ (TTSBC) = 0.40 g/L, initial pH= 6.83 ± 0.1.

Fig. 5. The effect of DMSO on SMX degradation efficiency (a); Removal of PMSO and formation of PMSO₂ in TFTSBC/PMS system (b). Reaction condition: C₀(SMX) = 10 μM, C₀ (PMS)= 1 mM, C₀(DMSO)= 1–5 mM, C₀(PMSO)= 50 μM (if any), C₀ (TTSBC) = 0.40 g/L, initial pH= 6.83 ± 0.1.

研究意义

文献信息

：

Huanhuan Wang, Zhenhua Wang, Quanbin Zhang, Geng Chen, Yunjie Wu, Jingshang Xiao, Huifu Ji, Gang Xue, Bo Fu, In situ ligand-modulated iron sites on biochar into peroxymonosulfate activation for sulfonamides degradation: The key role of complexed tannic acid-Fe species, Applied Catalysis B: Environment and Energy, 2026, https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2026.126469