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【研究背景与核心问题】
在电气化能源体系发展进程中，高能量密度与长循环稳定性兼具的储能技术成为发展刚需，准固态锂金属电池凭借超500 Wh kg⁻¹的理论能量密度成为下一代储能核心候选体系。传统固态锂金属电池受限于固-固界面本征接触问题，电化学反应仅能在有限接触区域发生，活性材料利用率低、循环寿命差，且高镍正极负载量通常低于5 mg cm⁻²，实际能量密度难以达到商用锂电池标准。
锂金属阳极与固态电解质的平面接触结构，不仅限制锂离子的顺畅传输，还会导致界面锂的沉积/剥离过程局部化，循环中产生显著机械应力，进而引发界面分层、阻抗上升，最终造成电池快速失效。现有界面工程策略虽能短期提升界面润湿性与离子传输性能，但无法适配长期循环中的动态体积变化，电极与界面层的形变失配成为阳极-电解质界面失效的核心根源，亟待构建可适配机械应力、稳定连续的集成界面，解决高负载下锂离子快速传输与转化难题。
【研究团队与技术手段】
本研究由华中农业大学曹菲菲、叶欢，香港理工大学张晓团队共同完成，提出将凝胶电解质整合至三维中空MXene/Li支架，构建兼具离子与电子导电性的复合阳极体系，相关成果以Integrating Gel Electrolyte/Anode with Mixed Ionic-Electronic etwork for Stable Quasi-Solid-State Lithium Metal Batteries为题发表于Journal of the American Chemical Society。
材料制备：以LiPF₆为引发剂，通过1,3-二氧戊环原位开环聚合制备聚二氧戊环凝胶电解质；采用硬模板法合成负载亲锂银纳米颗粒的三维中空MXene骨架，经电沉积锂获得MXene@Li复合结构，通过原位浇铸与聚合实现凝胶电解质在正负极的一体化浸润。
结构表征：利用扫描电子显微镜、透射电子显微镜观察电极微观形貌与界面结构；通过X射线光电子能谱解析电极-电解质界面相的化学组成；借助汞压入法测试骨架孔隙率，结合能谱元素映射验证电解质分布均匀性。
性能测试：通过交流阻抗谱、塔菲尔曲线分析界面离子传输动力学；利用恒电流充放电测试考核对称电池循环稳定性、全电池倍率与长循环性能；采用原位电化学阻抗谱、原位超声成像追踪循环中界面结构演化；通过线性扫描伏安法测定电解质电化学稳定窗口。
理论与模拟：采用相场模拟模拟锂沉积形貌与界面应力分布；结合循环伏安法计算锂离子扩散系数，通过成核过电位测试分析亲锂位点的作用机制。
核心机制：集成界面的应力调控与离子传输协同
准固态锂金属电池的性能突破源于三维MXene骨架与凝胶电解质的一体化集成效应，实现界面应力管理与离子传输效率的双重优化，核心机制体现在三方面：
界面集成的实现机制：LiPF₆分解产生的酸性催化剂引发DOL原位聚合，形成的PDOL凝胶电解质在MXene@Li阳极与高负载正极中形成连续离子传输网络，消除固-固界面的接触间隙，实现电极-电解质的无缝集成，大幅降低界面阻抗。
锂沉积的定向调控路径：MXene骨架表面的亲锂银纳米颗粒将锂成核过电位从66.3 mV降至35.1 mV，结合三维中空的曲面孔结构，均匀化局部电场与离子通量分布，消除平面电极的“尖端效应”；锂沉积被空间限域在骨架空腔内，实现自下而上的共形沉积，从根源抑制锂枝晶生长。
界面相的动态稳定演化：凝胶电解质与MXene@Li阳极的相互作用，促使界面形成富含LiF、Li₂O、Li₂CO₃的无机-有机杂化固态电解质界面相，该界面相兼具高机械稳定性与快速锂离子传输能力，循环中保持结构完整，避免因界面相破裂引发的副反应与阻抗上升。
关键调控杠杆：定向优化电池界面与传输性能
基于集成界面的作用机制，研究通过多维度结构与工艺调控实现电池性能精准优化：
骨架结构调控：遵循“孔隙率-亲锂性-导电性”匹配准则，调控MXene骨架的孔隙结构，电镀后保留19.0%的适度孔隙率，平衡离子可及性与结构稳定性，同时梯度分布的银纳米颗粒实现亲锂位点的均匀覆盖。
电解质性能调控：通过原位聚合制备的PDOL凝胶电解质，室温离子电导率达2.4 mS cm⁻²，电化学稳定窗口拓展至4.8 V，适配高电压高镍正极体系；电解质在三维骨架中形成的渗透传导网络，将锂离子迁移数提升至0.74，显著优化电荷传输动力学。
电极负载调控：通过凝胶电解质的一体化浸润，突破传统固态电池的正极负载限制，实现厚度超185 μm的高负载NCM90正极制备，负载量最高达31.5 mg cm⁻²，为高能量密度奠定基础。
【研究成果与实用价值】
核心性能突破
界面稳定性：MXene@Li对称电池在0.2 mA cm⁻²电流密度下稳定循环超1750 h，过电位仅从10 mV缓慢升至30 mV；高电流密度下仍保持优异稳定性，1 mA cm⁻²下可稳定循环450 h，锂利用率达60%。
循环与倍率性能：MXene@Li//LiFePO₄全电池在1 C下循环1000圈后容量保持率达72.6%，倍率性能优异，5 C下仍能输出121.3 mAh g⁻¹的比容量；与NCM90高镍正极匹配时，0.1 C下初始可逆比容量达204.6 mAh g⁻¹，220圈后容量保持率超70%。
高负载与能量密度：基于31.5 mg cm⁻²高负载NCM90正极制备的单层软包电池，面容量达7.27 mAh cm⁻²，实际能量密度达392 Wh kg⁻¹；13层电极堆叠的软包电池模拟能量密度可达561 Wh kg⁻¹，突破传统准固态电池的能量密度瓶颈。
界面动态稳定性：原位超声成像显示，电池循环20圈后仍保持稳定的界面接触，无明显气隙与界面分层；原位电化学阻抗谱证实，循环中界面阻抗无显著上升，固态电解质界面相与阴极电解质界面相保持结构与组成稳定。
机制普适性：革新准固态电池界面设计范式
本研究提出的“凝胶电解质-三维骨架”一体化集成策略，打破了传统固态电池电极与电解质的分离设计思路，通过构建离子-电子混合传导网络，实现机械应力管理、锂沉积定向调控与界面相稳定演化的协同，为解决固态电池固-固界面接触难题提供通用设计框架。该机制适用于不同类型的锂金属复合阳极与高负载正极体系，推动准固态锂金属电池从“界面修饰”向“集成设计”的范式转变。
实用化价值：助力准固态锂金属电池规模化应用
相较于传统的界面涂层、聚合物中间层等策略，本研究的集成设计具备显著的实用优势：
工艺兼容性强：采用原位聚合、电沉积等常规制备工艺，无需特殊设备，原料易获取，与现有锂电池生产技术适配性良好，便于规模化制备。
体系扩展性好：通过调控MXene骨架的组成与结构、凝胶电解质的单体种类与聚合工艺，可定向设计适配不同高电压、高负载正极的电池体系，拓展应用场景。
综合性能优势：在提升电池能量密度与循环稳定性的同时，凝胶电解质赋予电池良好的柔性，可制备可折叠软包电池，兼顾高性能与结构灵活性，满足便携式、动力电池的实际应用需求。
【核心内容】
图 1 一体化准固态电池的结构示意图与相场模拟
（a）传统固态电池与一体化准固态电池的界面接触、离子 / 电子传输及锂沉积行为示意图。
（b）采用超薄锂负极的传统固态电池与（c）采用 MXene@锂负极的一体化准固态电池中，锂沉积形貌与有效应力演化的相场模拟结果。
图 2 一体化电极 / 电解质体系的表征
（a）LiPF₆在 1,3 - 二氧戊环（DOL）中引发聚合过程的示意图。
（b）PDOL 凝胶电解质 / NCM90 正极的截面扫描电子显微镜（SEM）图及对应的能量色散 X 射线能谱（EDS）元素分布图。
（c）MXene 骨架的侧面 SEM 图；插图为 MXene 的透射电子显微镜（TEM）图。
（d）MXene 与 MXene@锂的孔隙率测试结果。
（e）PDOL 凝胶电解质 / MXene@锂负极的截面 SEM 图及对应的 EDS 元素分布图。
（f）采用 PDOL 凝胶电解质的 MXene@锂对称电池，在施加 10 mV 恒电位阶跃至稳态前后测得的计时电流曲线，用于锂离子迁移数测试。
（g）超薄锂 | NCM90 与 MXene@锂 | NCM90 全电池中峰值电流（Iₚ）与扫描速率平方根（v¹ᐟ²）的线性关系图。
图 3 锂离子传输动力学分析
（a）超薄锂 | 超薄锂与 MXene@锂 | MXene@锂对称电池在−0.12~0.12 V 区间、1 mV s⁻¹ 扫描速率下的塔菲尔曲线。
（b）超薄锂 | 超薄锂与 MXene@锂 | MXene@锂对称电池的活化能（Eₐ）测试曲线。
（c）超薄锂与 MXene@锂对称电池在 0.2 mV s⁻¹ 扫描速率下的循环伏安（CV）曲线。
（d,e）MXene@锂负极、（f,g）超薄锂负极在 0.1 C 循环 10 圈后全电池中的高分辨透射电镜（HRTEM）图。
循环后 MXene@锂与超薄锂负极的 X 射线光电子能谱（XPS）：（h）O 1s 谱图，（i）F 1s 谱图。
图 4 循环过程中的动态界面演化
（a）超薄锂 | NCM90 全电池、（b）MXene@锂 | NCM90 全电池中 NCM90 正极上正极电解质界面相（CEI）的高分辨透射电镜（HRTEM）图。
（c）0.1 C 循环 10 周后，荷电态 NCM90 正极上 CEI 的 F 1s X 射线光电子能谱（XPS）。
（d）超薄锂 | NCM90 与 MXene@锂 | NCM90 全电池原位电化学阻抗谱（EIS）测试得到的奈奎斯特图。
（e,f）对应的分布弛豫时间（DRT）等高线图。
（g）MXene@锂 | NCM90 软包电池结构示意图，（h）前 20 周循环过程中的原位超声透射成像图。
（i）超薄锂 | NCM90 软包电池结构示意图，（j）前 20 周循环过程中的原位超声透射成像图。
图 5 超薄锂负极与 MXene 改性超薄锂负极组装全电池的电化学性能
（a）超薄锂 | 磷酸铁锂（LFP）全电池与 MXene@锂 | 磷酸铁锂全电池在 0.1~5 C 电流密度下的倍率性能。
（b）电压区间 2.0~4.0 V、1 C 倍率下，超薄锂 | 磷酸铁锂全电池与 MXene@锂 | 磷酸铁锂全电池的长循环性能；插图为两种负极经 1 C 倍率循环 100 次后的扫描电子显微镜（SEM）形貌图。
（c）电压区间 2.8~4.3 V、0.5 C 倍率下，超薄锂 | 镍钴锰 83 三元正极（NCM83）全电池与 MXene@锂 | 镍钴锰 83 三元正极全电池的循环性能。
（d）电压区间 2.8~4.3 V、0.1 C 倍率下，超薄锂 | 镍钴锰 90 三元正极（NCM90）全电池与 MXene@锂 | 镍钴锰 90 三元正极全电池的循环性能。
（e）MXene@锂 | 镍钴锰 90 三元正极软包电池在电压区间 2.8~4.3 V、0.1 C 倍率下的充放电曲线。
（f）基于图 5e 数据计算得到的模拟电池能量密度曲线图。
（g）已报道安时级软包固态锂金属电池（SSLMB）在能量密度与正极面负载量指标上的性能对比。
【结论】
本研究通过将凝胶电解质整合至三维中空MXene/Li支架，构建了兼具离子与电子导电性的一体化复合阳极，解决了准固态锂金属电池循环中的界面动态体积失稳问题。MXene骨架的亲锂位点与空间限域效应，有效降低锂成核过电位、抑制枝晶生长并缓解界面机械应力；连续的三维离子-电子传导网络，显著提升电荷传输动力学，实现高负载正极下的锂离子快速传输与转化。
该设计实现了电池性能的全方位提升，对称电池循环超1750 h，LiFePO₄全电池1 C下1000圈容量保持率72.6%，高负载NCM90软包电池实际能量密度达392 Wh kg⁻¹，模拟堆叠体系能量密度超500 Wh kg⁻¹。这种基于应力管理的集成电极设计，为调和准固态锂金属电池能量密度与循环寿命的矛盾提供了可行路径，所制备的MXene@Li复合阳极高比容量、长循环稳定性与优异倍率性能兼具，成为下一代高能量密度储能电池的核心候选体系。
文章来源链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.6c01313
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