东北林业大学 Adv. Compos. Hybrid. Mater.|木质素诱导超分子自组装制备仿生、粘弹性与界面适应性导热复合材料及其在先进热管理中的应用
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DOI：10.1007/s42114-025-01589-3
通讯作者：王成毓教授，杨海月教授
研究背景
随着电子产品向更高功率密度、更紧凑结构和小型化方向演进，热量积聚问题严重威胁设备性能与寿命。研究表明，电子设备温度每升高2°C，其性能下降10%，寿命缩短至25°C时的六分之一。尽管多种散热技术被广泛应用，但电子元件与散热器之间因表面粗糙度导致的接触热阻（Rc）严重限制了界面传热效率。热界面材料（TIMs）作为填补芯片与散热器间隙的关键材料，其性能提升面临高导热性与优异粘弹性之间的固有矛盾。现有相变热界面材料虽具备导热与储热双重机制，但仍存在导热系数低、易泄漏及界面适应性不足等问题。
创新点
该研究通过碱木质素（AL）诱导的超分子自组装技术，开发出一种粘弹性导热胶泥（AL-VTCP）。该材料将相变乳液与氮化硼纳米片（BNNS）结合，在纳米尺度实现热调控。AL的引入不仅通过氢键、π-π堆积和范德华力等超分子作用显著增强材料的粘弹性，使其压缩模量降低，还将接触热阻降低71.9%。同时，AL促进了BNNS之间导热通路的形成，使导热系数提升18.8%。此外，AL-VTCP具备优异的界面适应性、相变稳定性和环境友好性，其生命周期评估显示在全球变暖潜势、人体毒性潜势等多类环境影响指标上均低于商用TIMs。在CPU散热实验中，AL-VTCP较商用高性能热垫额外降低约13.1°C，展现出在5G集成系统中先进电子热管理的应用潜力。
图文速览
图1 AL-VTCP复合材料的制备：(a) 天然木材的结构与组成示意图。(b) 相变乳液的制备与结构表征：(i) 基于超声乳化的PCE制备，(ii) 具备大规模生产能力，(iii) PCE的光学显微镜照片，(iv) PCE的油水界面图。(c) 氮化硼纳米片示意图。(d) VTCP与AL-VTCP在压力下的粘弹行为对比。(e) AL诱导纳米结构及AL-VTCP复合材料非共价键相互作用的示意图
图2 AL-VTCP复合材料的结构表征；(a) 冷冻干燥相变乳液的SEM图像；(b) 冷冻干燥AL-VTCP复合材料的SEM图像；(c) 纳米尺度木质素诱导AL-VTCP超分子自组装的高放大倍率SEM图像；(d) BNNS、相变乳液、AL、VTCP和AL-VTCP的FTIR光谱；(e) VTCP和AL-VTCP的FTIR光谱；(f) VTCP和AL-VTCP的XRD图谱；(g) 描绘CNF、BNNS和AL之间超分子相互作用的分子动力学(MD)模拟；(h) CNF与AL之间的氢键总数以及AL与BNNS的分子吸附能计算
图3 AL-VTCP复合材料的力学性能：(a) 不同AL含量AL-VTCP的剪切速率扫描测试；(b) 不同AL含量AL-VTCP的频率扫描测试；(c) AL-VTCP的温度依赖性测试；(d) AL-VTCP复合材料与两块铜板界面适应性的光学显微镜图像；(e) 不同AL含量AL-VTCP的压缩应力-应变曲线；(f) AL-VTCP复合热界面材料与文献或市场中已报道热界面材料的压缩模量和接触热阻比较
图4 AL-VTCP复合材料的热导率：(a) VTCP与AL-VTCP的热导率(k)随填料含量变化的函数关系曲线；(b) 固定环境条件下VTCP与AL-VTCP内部温度分布的COMSOL模拟结果；(c) 固定环境条件下VTCP与AL-VTCP内部热通量分布的COMSOL模拟结果；(d) AL-VTCP的高低温循环稳定性测试结果；e) 10次加热循环过程中的DSC曲线；(f) VTCP与AL-VTCP表面温度随加热时间的变化关系，插图为测试其平面方向热性能的系统示意图；(g) VTCP与AL-VTCP在加热时间延长过程中的红外热成像图像
图5 AL-VTCP复合材料的接触热阻性能：(a) 基于ASTM D5470标准的热界面材料性能测试原理示意图；(b) VTCP与AL-VTCP的接触热阻Rc随填料含量变化的规律；(c) 不同压力下两种复合材料Rc的变化趋势；(d) AL-VTCP的总热阻Rt与其接触热阻Rc的对比；(e) AL-VTCP的Rt和Rc随温度的变化关系；(f) AL-VTCP复合材料的导热系数k和Rc与文献中典型热界面材料的性能对比
图6 AL-VTCP复合材料的散热性能：(a) 热界面材料（TIM）散热性能测试原理示意图；(b) 在30 W cm⁻²加热功率下，散热器温度（Theater）随加热时间的变化；(c) 稳态散热器温度（Theater）随施加功率密度的变化；(d) 所施加TIM的有效热导率（keff）的模拟值与散热器温度（Theater）的函数关系；(e) 对AL-VTCP和商用TIM的温度分布的模拟结果；(f) 在加热-冷却冲击测试下，AL-VTCP作为TIM的热循环稳定性
图7 AL-VTCP复合材料的热管理性能：(a) 基于台式电脑系统比较VTCP、AL-VTCP和先进商用导热垫冷却效率的实验装置与结构示意图；(b) 在芯片与散热器之间采用不同TIMs时，通过热成像技术获得的散热器温度分布图，展示了热分布的差异；(c) CPU核心温度随运行时间的变化曲线；(d) 冷却系统中TIMs的热循环稳定性测试结果
图8 AL-VTCP复合材料的环境影响：(a-f) PDMS/石墨（导热垫）、PDMS/LM-Al₂O₃（导热膏）、VTCP和AL-VTCP在不同环境影响类别中的对比分析结果；(g) 针对上述四种材料（PDMS/石墨导热垫、PDMS/LM-Al₂O₃导热膏、VTCP和AL-VTCP）的LCA清单敏感性分析结果
